光催化转化木质素产生烷基脂肪酸的研究

来源 :华中农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yanweiwch
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木质素是一种存在于大部分陆地植物中的复杂的高分子化合物。由于木质素分子中C/H含量比与石油相近,故被称为最有前景替代化石燃料的自然资源。本文利用价格低廉、来源广泛的天然动物骨骼(porcine bone)为载体,以水热法合成负载SnO2/porcine bone,然后通过离子交换的方法合成Ag3PO4/SnO2/porcine bone复合物。以该复合物为催化剂,在常温、常压可见光下转化木质素磺酸钠为烷基脂肪酸。本文探究分析了光催化转化反应中木质素磺酸钠分子量的变化和反应产物的结构。对光催化剂的Ag3PO4/SnO2/porcine bone复合物进行了一系列表征,确认其各主要成分,并且探索了催化剂中各组成成分在光催化转化反应中所起的作用。最后对光催化反应机理进行了探讨。主要研究结果如下:  (1)利用紫外-可见吸收光谱仪(UV-vis)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、1H核磁共振仪(1HNMR)、分析了光催化转化反应产物的结构,发现在反应过程中苯环发生了断裂,生成了烷基脂肪酸。  (2)利用凝胶色谱仪(GPC)和电喷雾质谱仪(ESI-MS)探究了光催化转化反应过程中,木质素磺酸钠分子量的变化,结果显示在转化反应中,产物的分子量显著降低,说明在该光催化转化反应中木质素磺酸钠发生了部分解聚,导致分子量减少。  (3)利用扫描电子显微镜(SEM)、比表面和孔径分布分析仪(BET)、X-射线光电子能谱仪(XPS)、X-射线衍射仪(XRD)等对催化剂进行了表征,结果显示催化剂的主要成分为羟基磷灰石(HAP)、SnO2和Ag3PO4。  (4)利用组成催化剂的主要成分单独作为催化剂,进行光催化转化木质素磺酸钠的实验,从而探究催化剂中各组成成分的作用。结果表明,Ag3PO4是主要的光催化活性位点,HAP不仅提供PO43-进行离子交换反应来制备Ag3PO4,还能够通过增加催化剂对光的吸收来提高光催化活性,SnO2通过阻止光生空穴和电子的再结合从而提高光催化剂的催化活性。  (5)通过在光催化反应体系中分别加入空穴捕获剂、OH·捕获剂以及O2·捕获剂,通过测试不同条件下体系的酸度变化来确定光催化反应机理。实验结果表明,在反应过程中,光生空穴是催化光反应的主要氧化物种。  (6)最后,探究了催化剂制备的最佳条件。催化剂的活性受SnO2/porcine bone与AgNO3的质量比、浸渍液浓度以及浸渍时间影响。其中,在所有的影响因素中影响最大的一项是SnO2/porcine bone与AgNO3的质量比,所以我们选择了这一项进行最优化。结果表明,当SnO2/porcine bone与AgNO3的质量比为1∶3时,催化剂的光催化活性最好。
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