层状钙钛矿型甲烷燃烧催化剂的制备及耐高温催化燃烧性能研究

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随着天然气(主要成分甲烷)在天然气燃料汽车、天然气灶具、天然气发电等领域的应用越来越广泛,甲烷燃烧催化剂作为可以降低甲烷燃烧的起燃温度,降低污染物排放和提高甲烷燃料的利用率的一种催化剂越来越受到科学家们的关注,如何研究开发出一种不但具有优良催化活性,而且还具有耐高温性的甲烷燃烧催化剂已成为当今一项重要的研究课题。  本论文以提高催化剂的耐高温性能兼有优异催化活性为研究目标,通过调节前驱体溶液的pH值(1-11)来探索研究前驱体溶液的pH值对溶胶-凝胶法制备的催化剂的高温催化燃烧性能的影响;接下来,在探索出最佳的制备条件的基础上,通过改变焙烧温度(900℃,1100℃)研究了层状钙钛矿型LaMnO3、LaFeO3以及La2MnFeO6的耐高温性;最终选择La2MnFeO6作为活性组分进行了负载研究,即开展1100℃的焙烧条件下负载量为30%的La2MnFeO6与耐高温载体MgO、Al2O3和MgAl2O4的溶胶-凝胶浸渍法负载研究,结果发现MgAl2O4作为载体具有优异的催化活性,其T90=608℃,T10=430℃;在此基础上又开展了La2MnFeO6的不同负载量(10%、30%、50%、70%)的溶胶-凝胶浸渍法研究;结果发现,负载量为30%La2MnFeO6/MgAl2O4的催化活性最优,与此同时和共生法制备的La2MnFeO6/MgAl2O4以及溶胶-凝胶法制备的La2MnFeO6进行了对比分析,研究了载体效应以及活性组分的负载方法对催化剂性能的影响。最后,采用不同活性组分LaMnO3、La2MnFeO6和La3Mn2O7±(0)负载MgAl2O4制备的甲烷燃烧催化剂的耐高温催化性能研究,并将焙烧温度提高到1400℃焙烧3h后进行催化活性测试,结果发现;La3Mn2O7±(0)/ MgAl2O4仍能保持较好的甲烷催化活性。其T90和T10分别为699℃,485℃,催化活性最优。La2MnFeO6/ MgAl2O4其T90和T10分别为702℃,489℃,催化活性次之,而LaMnO3/MgAl2O4其T90和T10分别为725℃,517℃,催化活性最差。这与XPS显示的La3M n2O7±(0)/MgAl2O4表面有最高的活性氧和Mn4+含量和H2-TPR中Mn3+→Mn耗氢峰温度是最低的这点相对应。
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