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直接醇类燃料电池(Direct Alcohol Fuel Cells，DAFC)作为一种能量转换率高、噪音极低、环境友好型、体积小便于携带和燃料来源丰富的绿色能源得到了迅猛发展。一直以来，(负载)铂(Pt)基催化剂是公认的最有效的阳极催化剂，但是甲醇、乙醇等在其表面发生氧化反应时产生的中间产物CO会优先吸附在活性位点，导致催化剂中毒失活。针对阳极催化剂存在的问题，研究者通过制备铂基双金属催化剂和选择优良的载体等方法，提高催化剂的活性和抗CO中毒能力。
本文首先采用改良的Hummers法制备氧化石墨烯(GO)，通过水热还原自组装法结合超临界干燥法，制备了三维氮掺杂石墨烯(3DNG)。在此基础上，利用化学还原法制备了Pt/3DNG和PtPd/3DNG负载纳米催化剂，考察了其在甲醇、乙醇的电氧化中的催化性能及抗CO中毒能力。本文共分为六章，主要内容如下:
第一章绪论介绍了石墨烯制备及作为电化学催化剂载体的研究进展、本文选题意义和主要研究内容。研究进展包括两部分:一是石墨烯的制备，特别是3DG和3DNG的制备方法；二是石墨烯负载Pt基催化剂，特别是3DG和3DNG作为载体在DAFC中的应用。
第二章实验部分介绍了实验试剂和实验设备，阐述了3DNG气凝胶的制备、Pt基和PtPd合金纳米催化剂的制备及材料和催化剂的表征方法。
第三章以GO为原料、尿素为氮源、柠檬酸三钠为交联剂，以醋酸为脱水催化剂(dehydration catalyst)，采用水热还原自组装法制备了3DNG凝胶，通过乙醇超临界干燥制得3DNG气凝胶，研究了醋酸、尿素添加量分别对3DNG气凝胶的形成及其性能的影响，通过BET、Raman、XPS和SEM等手段对3DNG进行了表征。结果发现，醋酸添加量为10mL时制得的3DNG气凝胶聚合更完全，且比表面积明显最大为331.85cm2g-1。同时，当尿素添加量为500mg时，氮元素的掺杂率最高为5.13at%。说明通过改变醋酸和尿素添加量可以制备不同比表面积、氮含量的3DNG气凝胶。
第四章以不同尿素添加量制备的3DNG为载体，利用化学还原法，制备了Pt/3DNG纳米催化剂。并采用XRD、SEM和XPS表征方法证实了Pt/3DNG的形成。XPS结果表明，尿素添加量为500mg，Pt/3DNG的还原性最佳，且氮掺杂率最高。此外，通过电化学测试发现Pt/3DNG催化剂与Pt/3DG相比，具有更大的电化学活性面积、更高的的抗CO中毒能力和更强的催化能力。其中，添加尿素500mg制备的Pt/3DNG催化活性最强，其电化学活性面积为63.83m2g-1，CO溶出循环伏安电流峰密度为405mAmg-1，对甲醇和乙醇的催化氧化峰分别为825.09mAmg-1和969.12mAmg-1。
第五章以3DNG为载体，采用NaBH4为还原剂，制得一系列不同PtPd配比的PtPd/3DNG纳米催化剂。并采用XRD、SEM和XPS对制备的PtPd/3DNG催化剂的结构进行了表征。电化学测试结果表明由于Pd的掺杂，使Pt基催化剂具有更大的电化学活性面积、更高的的抗CO中毒能力和更强的醇类催化氧化性能。结果表明，当PtPd配比为3∶1时，电化学活性面积最大为67.81m2g-1，CO溶出循环伏安电流峰密度最高为512.06mAmg-1，对甲醇的催化氧化峰最高为1413.23mAmg-1，对乙醇的催化氧化峰最高为1233.36mAmg-1。
第六章对本文进行了总结，并提出目前急需解决的问题。
本文首先采用改良的Hummers法制备氧化石墨烯(GO)，通过水热还原自组装法结合超临界干燥法，制备了三维氮掺杂石墨烯(3DNG)。在此基础上，利用化学还原法制备了Pt/3DNG和PtPd/3DNG负载纳米催化剂，考察了其在甲醇、乙醇的电氧化中的催化性能及抗CO中毒能力。本文共分为六章，主要内容如下:
第一章绪论介绍了石墨烯制备及作为电化学催化剂载体的研究进展、本文选题意义和主要研究内容。研究进展包括两部分:一是石墨烯的制备，特别是3DG和3DNG的制备方法；二是石墨烯负载Pt基催化剂，特别是3DG和3DNG作为载体在DAFC中的应用。
第二章实验部分介绍了实验试剂和实验设备，阐述了3DNG气凝胶的制备、Pt基和PtPd合金纳米催化剂的制备及材料和催化剂的表征方法。
第三章以GO为原料、尿素为氮源、柠檬酸三钠为交联剂，以醋酸为脱水催化剂(dehydration catalyst)，采用水热还原自组装法制备了3DNG凝胶，通过乙醇超临界干燥制得3DNG气凝胶，研究了醋酸、尿素添加量分别对3DNG气凝胶的形成及其性能的影响，通过BET、Raman、XPS和SEM等手段对3DNG进行了表征。结果发现，醋酸添加量为10mL时制得的3DNG气凝胶聚合更完全，且比表面积明显最大为331.85cm2g-1。同时，当尿素添加量为500mg时，氮元素的掺杂率最高为5.13at%。说明通过改变醋酸和尿素添加量可以制备不同比表面积、氮含量的3DNG气凝胶。
第四章以不同尿素添加量制备的3DNG为载体，利用化学还原法，制备了Pt/3DNG纳米催化剂。并采用XRD、SEM和XPS表征方法证实了Pt/3DNG的形成。XPS结果表明，尿素添加量为500mg，Pt/3DNG的还原性最佳，且氮掺杂率最高。此外，通过电化学测试发现Pt/3DNG催化剂与Pt/3DG相比，具有更大的电化学活性面积、更高的的抗CO中毒能力和更强的催化能力。其中，添加尿素500mg制备的Pt/3DNG催化活性最强，其电化学活性面积为63.83m2g-1，CO溶出循环伏安电流峰密度为405mAmg-1，对甲醇和乙醇的催化氧化峰分别为825.09mAmg-1和969.12mAmg-1。
第五章以3DNG为载体，采用NaBH4为还原剂，制得一系列不同PtPd配比的PtPd/3DNG纳米催化剂。并采用XRD、SEM和XPS对制备的PtPd/3DNG催化剂的结构进行了表征。电化学测试结果表明由于Pd的掺杂，使Pt基催化剂具有更大的电化学活性面积、更高的的抗CO中毒能力和更强的醇类催化氧化性能。结果表明，当PtPd配比为3∶1时，电化学活性面积最大为67.81m2g-1，CO溶出循环伏安电流峰密度最高为512.06mAmg-1，对甲醇的催化氧化峰最高为1413.23mAmg-1，对乙醇的催化氧化峰最高为1233.36mAmg-1。
第六章对本文进行了总结，并提出目前急需解决的问题。