发光新材料新技术的研究及应用

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碳基量子点(CDs)是指主要由碳元素组成并具有一定的发光活性的纳米材料,主要包括碳量子点(CQDs)和石墨烯量子点(GQDs)。CQDs是指颗粒直径小于10纳米的碳纳米颗粒,而GQDs则是指直径小于100纳米的单层或多层石墨烯纳米片。与传统量子点相比,碳基量子点具有简单易得、价格低廉、光学稳定、亲水性好、表面易修饰及生物相容性好等优点,在分析检测和生物成像等方面有广阔的应用前景,逐渐成为了人们关注的热点。本论文的研究内容主要包括三个方面:(1)以低毒性的有机物为前驱体制备生物相容性好、荧光量子产率高的GQDs,并将所得GQDs用于铁离子(Fe3+)的检测;(2)研究GQDs浓度、溶液pH值、GQDs表面基团等因素对GQDs荧光性质的影响;(3)合成了GQDs-二氧化锰新型复合材料(GQDs-MnO2),并将其应用于生物分子的分析检测。本论文的主要内容共包括以下四章:第一章,介绍了CDs的定义、基本性质、合成方法、光学性质以及各个领域分析应用的研究现状,并提出了本课题研究的目的和意义。第二章,采用热分解合成法,以柠檬酸和半胱氨酸为前驱原料合成了高荧光量子产率(60%)氮、硫共掺杂的GQDs (N, S-GQDs)。所得N,S-GQDs的平面尺寸主要分布于5-9 nm(平均约为7nm),高度分布于0.5-3.5 nm(平均约为1.5 nm)。在365 nm紫外光的照射下,该N, S-GQDs发出强蓝色荧光,并且该荧光可以明显地被Fe3+猝灭。因此一个基于N, S-GQDs的检测Fe3+的荧光传感被建立。该传感器线性范围为4×10-6—1.5x10-4 M,检测限为1.0×10-6 M(S/N=3)。第三章,以化学氧化法处理XC-72炭黑所得的单层GQDs (S-GQDs)为模型,研究GQDs的浓度、溶液的pH值、表面基团等因素对其荧光行为的影响。第四章,研究了以GQDs和高锰酸钾为原料,采用温和的方法制备GQDs-MnO2复合材料。由于MnO2对GQDs的荧光具有明显的猝灭作用,GQDs-MnO2复合材料的荧光非常微弱。利用含巯基的谷胱甘肽和半胱氨酸可以将二氧化锰分解而使石墨烯量子点荧光恢复的现象,建立了一种检测谷胱甘肽和半胱氨酸的方法,通过对反应时间、选择性等实验条件的考察,在最优实验条件下,检测谷胱甘肽的检测限为0.8 μM (S/N= 3),线性范围为8×10-7—8×10-5M,对半胱氨酸的检测线性限为(S/N= 3),线性范围为4×10-6-1×10-4M。
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