磁性耦合氧化石墨烯衍生材料对多元组分中重金属离子的吸附机理研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:gg42201
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氧化石墨烯因具有独特的物理化学性质而备受关注,但其还存在固液分离困难和吸附容量低等缺点。将磁性纳米粒子与氧化石墨烯耦合,赋予氧化石墨烯磁性,以提高其固液分离能力,并对其接枝改性制备氧化石墨烯衍生材料以提高对重金属离子的吸附能力。此外,重金属废水一般含有不同种类和浓度的有机物和电解质离子等组分,这些组分对重金属离子的吸附过程有较大影响。探讨有机物和电解质等组分对吸附过程的影响机理,对提高重金属废水的处理效果具有重要的理论和实际意义。本论文主要以氧化石墨烯为基础材料,通过耦合和接枝等步骤制备衍生材料,使衍生材料具有固液分离能力强和吸附容量高的优点。将衍生材料作为吸附剂用于去除含有多元组分废水中的重金属离子,着重探究水中有机物和电解质离子对重金属离子吸附过程的影响机理。本文的具体研究工作及成果可以归纳为以下五个方面:第一部分以氧化石墨烯为原料合成了磺基化磁性氧化石墨烯衍生材料(Sulfonated magnetic graphene oxide,SMGO),并将其作为吸附剂用于去除水体中的铜离子。使用透射电镜(TEM)、能谱仪(EDS)、颗粒尺寸、BET比表面积仪、热失重仪(TG-DTA)、红外光谱仪(FT-IR)、拉曼光谱仪(Raman)、X射线衍射(XRD)和振动样品磁强计(VSM)等表征该衍生材料。使用磁性分离技术能快速地将该衍生材料分离和回收。利用响应面法(RSM)研究了 pH值、铜离子浓度和温度三个操作参数对铜离子吸附的影响。研究结果表明,在最适合条件下(pH值为4.68,铜离子浓度为73.71 mg/L,温度为50 ℃),铜离子最大吸附量达到62.73 mg/g。吸附过程能被准二级动力学模型拟合。此外,通过分析等温模型计算出的热力学参数可知吸附反应是一个自发的和吸热的过程。研究结果表明磺基化磁性氧化石墨烯衍生材料是一种具有较大潜力的能有效去除废水中铜离子的吸附剂。(第2章)第二部分研究了镉和苯胺在磺基化磁性氧化石墨烯衍生材料上吸附的相互影响。还研究了 pH、吸附剂投加量、苯胺浓度、离子强度、接触时间和温度等操作参数对镉离子吸附的影响。此外,还研究了吸附动力学和等温线。研究结果表明,磺基化磁性氧化石墨烯衍生材料能有效去除水中的镉和苯胺,并且溶液pH值对这两个过程的影响较大。当pH值小于5.4时,溶液中的苯胺会降低镉的吸附,而当pH值大于5.4时会促进镉的吸附。当pH值小于7.8时,溶液中的镉离子会降低苯胺的吸附,而当pH值大于7.8时会促进苯胺的吸附。吸附剂投加量、苯胺浓度和离子强度会影响镉离子在磺基化磁性氧化石墨烯衍生材料上的吸附过程。此外,吸附过程能被准二级动力学模型拟合。粒子内扩散研究结果表明,在整个吸附过程中颗粒内扩散并不是唯一的速率控制步骤。最后,等温线实验数据符合Freundlich等温模型。(第3章)为了探讨背景电解质及其离子强度对镉离子去除过程的影响机理,第三部分研究了水溶液中不同种类和浓度的背景电解质对磺基化磁性氧化石墨烯衍生材料吸附镉离子过程的影响。研究结果表明,pH值和背景电解质及其离子强度对镉的吸附影响较大。溶液中的背景电解质阳离子(Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Mn2+、Zn2+和Ni2+)降低了镉的去除效率,且在pH值为6时二价背景电解质阳离子比一价阳离子对镉吸附的影响更大。因Cl-和NO3-)可与镉离子形成水溶性的金属-阴离子络合物而对镉离子的吸附产生不利影响。在pH值小于5时,向溶液中添加0.01 M的Na3PO4会降低镉离子的去除率,而当pH值大于5时反而显著地增加了磺基化磁性氧化石墨烯对镉离子的去除率。NaCl、NaNO3、NaClO4和Na3PO4的浓度变化对镉离子的吸附会产生影响。此外,镉离子在磺基化磁性氧化石墨烯衍生材料上的吸附等温线数据符合Freundlich模型,并且背景电解质的种类及其离子强度会对吸附等温线产生影响。(第4章)第四部分制备了氨基化磁性氧化石墨烯衍生材料(Aminated magnetic graphene oxide,AMGO),并利用场发射扫描电镜(FESEM)、热重-差示扫描量热(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)以及光电子能谱仪(XPS)对其进行表征。这部分研究了有机酸(乙酸钠、苯甲酸钠和草酸钠)和背景电解质(NaNO3、KNO3、NH4·NO3、Ca(NO32、Mg(NO32 和 Zn(NO32)对氨基化磁性氧化石墨烯吸附二价铜离子的影响。研究结果表明,氨基化磁性氧化石墨烯吸附二价铜的过程会受到有机酸和背景电解质的影响。当pH值为5.5时,随着溶液中乙酸钠(0-0.2 mM)、苯甲酸钠(0-0.6 mM)或草酸钠(0-0.6 mM)浓度的升高,二价铜离子的吸附量也逐渐升高,而继续增加有机酸的浓度,则会降低对二价铜离子的吸附量。溶液中NaNO3、KNO3、NH4·NO3、Ca(NO32、Mg(NO32或Zn(NO32的存在对氨基化磁性氧化石墨烯吸附二价铜离子有略微的促进作用。利用吸附动力学模型分析了当0.01MCa(NO32和0.1 mM苯甲酸钠存在时氨基化磁性氧化石墨烯对二价铜离子的吸附动力学数据,拟合结果表明该吸附过程符合准二级动力学模型。此外,氨基化磁性氧化石墨烯对二价铜离子的吸附过程受到膜扩散和颗粒内扩散共同控制。等温吸附数据符合Langmuir和Temkin等温吸附模型。Langmuir模型拟合出的最大吸附量分别是155.86 mg/g(无有机酸和电解质)、152.25 mg/g(添加 0.01 MCa(NO32)、176.88 mg/g(添加 0.1 mM 苯甲酸钠)(第5章)。第五部分主要研究了在一元电解质体系和多元电解质体系中6种无机电解质阴离子(Cl-、ClO4-、NO3-、SO42-、CO32-和HPO42-)对氨基化磁性氧化石墨烯衍生材料去除铜离子的影响。利用26-2部分因子设计(FFD)分析了多元电解质阴离子对吸附过程的影响。研究结果表明,吸附过程受pH值的影响较大。由于无机电解质阴离子改变了铜离子的存在形态以及氨基化磁性氧化石墨烯衍生材料表面的电荷特性,其对吸附过程的影响较显著。在一元电解质体系中,一价无机电解质阴离子(Cl-、ClO4-和NO3-)在低pH值条件下能略微提升铜离子在氨基化磁性氧化石墨烯衍生材料表面的吸附量。但二价阴离子(SO42-、CO32-和HPO42-)却能显著提高氨基化磁性氧化石墨烯衍生材料对铜离子的吸附量。利用部分因子设计(FFD)分析6种无机电解质阴离子的主效应和交互作用的结果表明,在多元电解质离子体系中6种阴离子对铜离子吸附过程影响的顺序为:HPO42->CO32->Cl->SO42->NO3-=ClO4-。AD(Cl-×SO42-)和 EF(CO32-×HPO42-)的交互作用对铜离子的去除过程有显著影响。(第6章)
其他文献
近年来,随着人类对海洋资源开发利用强度不断加大,AUV作为探索、开发利用海洋资源的重要工具在其中发挥着巨大的作用。为了更加高效地完成复杂的任务,必须要求能够对AUV进行
目的评价持续质量改进在急救药品物品管理中的应用效果。方法将持续质量改进应用于急救药品物品管理中,定期检查急救药品物品质量,汇总问题,制定改进措施,比较应用前后的急救
缝洞型碳酸盐岩油藏地质特征复杂,主要体现在缝和洞的多尺度性、分布多样性、连通及组合复杂性。复杂的地质特征决定了该类介质中流体流动的复杂性、尤其是对于多相流动过程
本文研究的是上市公司员工持股计划激励效应,参考以往文献的界定,员工持股计划的激励效应即员工持股计划的实行对企业绩效水平的影响效果。2014年,我国证监会出台了《关于上市公司实施员工持股计划的指导意见》,将员工持股计划的实行提到了一个新的高度上,新政策的提出会在很大程度上影响上市公司对于员工持股计划的实施情况,在此基础上进一步影响上市公司的绩效,因此本文研究上市公司员工持股计划的激励效应。本文以利润
在西方文学的历史当中,"灯"一直作为重要的原型意象存在,而探究创造"灯"的根源,那就是其提供"光"的功能,光以及光所提供的热是人类和世界得以生存、发展的根基。在《了不起的
<正>前日发射成功的通信技术试验卫星三号在预埋件、支架和部分机箱壳等部位应用了西安四方超轻材料有限公司自主研发的镁锂合金材料,使整个卫星减重约173kg,大大提高了卫星
高速铁路、重载铁路及城市地铁等现代轨道交通制式的迅猛发展,导致了线路养护需求逐年攀升、作业时间日趋紧张,不断推动着钢轨打磨装备和技术向高效化、智能化及多样化发展。
我国的二语朗读研究基本上是与国外本领域的研究同步的。从研究方法上看,既有定量分析又有定性分析;从研究内容上看,对于英语朗读理论的研究从借鉴逐步走向消化和应用。不过,
车轨振动问题影响工程造价和车辆运行的舒适度,对车轨耦合振动进行深入研究是当前悬浮控制领域的热点和难点.悬浮控制是磁悬浮列车的核心和关键技术.选取合适的控制算法,对悬