核能是我国能源结构中的重要组成,安全发展核电是实现我国碳达峰和碳中和目标的主要途径。但核燃料循环过程中产生的含铀放射性废水会给生态环境和居民带来安全隐患,需要妥善处理与处置。吸附法作为最有潜力、最经济的方法备受关注。吸附法成功实现的关键是吸附材料的研制,因此如何从分子设计的角度高效地设计和开发吸附材料,改善其吸附效果是研究的热点和难点。针对上述问题,本文基于分子设计的理念使用分子模拟技术建立地聚物和介孔硅分子模型,通过分子动力学模拟UO22+、NO3-和H2O在地聚物和介孔硅孔道间的吸附,扩散过程。以分子模拟的结果为指导,制备偏高岭土基地聚物（MKG）和中空介孔硅（HMS）两类无机硅铝质吸附剂。对比研究MKG1、MKG2、HMS、MCM-41和SBA-15在不同p H、投加量、吸附时间、初始浓度和温度条件下对水溶液中U（Ⅵ）的吸附效果。将分子动力学模拟与实验表征相结合,阐明UO22+、NO3-和H2O在地聚物和介孔硅孔道间的吸附和扩散规律。本文主要的研究内容和结果如下:（1）使用Na2Si2O5分子模型为初始结构,将结构中的Si成比例的置换为Al,构建不同Si/Al比（3、4和5）和不同孔道宽度（2.5、3.5和4.5 nm）的地聚物模型。在上述模型中分配UO22+、NO3-和H2O并在Clay FF力场下进行分子动力学模拟。Si/Al比和孔道尺寸的变化对UO22+、NO3-和H2O吸附和扩散的影响可以用密度分布、离子和水分子与地聚物表面-OH的径向分布函数（RDF）、氢键网络、均方位移（MSD）和扩散系数来描述。结果表明地聚物对UO22+吸附能力最强,其次是NO3-,最后是H2O。它们分层分布于地聚物表面形成双电层,但吸附机理完全不同。另外随着Si/Al比的增大,离子和水分子的吸附率呈下降趋势,扩散能力呈上升趋势。孔道宽度虽然没有Si/Al比对离子和水分子吸附的影响大,但也会对吸附产生很大的影响。UO22+、NO3-和H2O更易在较窄的地聚物孔道聚集。（2）以SiO2玻璃分子模型为初始结构,构建不同孔道尺寸（2.5、3.5和4.5 nm）的介孔硅分子模型。在Clay FF力场下进行分子动力学模拟,揭示UO22+、NO3-和H2O在不同孔道宽度介孔硅中的吸附和扩散过程。分子动力学模拟的结果使用密度分布、介孔硅表面-OH与UO22+,NO3-和H2O的RDF、水分子平均氢键数、离子和水分子的MSD和扩散系数来描述。结果表明介孔硅对UO22+、NO3-和H2O表现出不同的吸附能力,且其对离子和水分子的吸附机理与地聚物有一定差异。随着孔道尺寸的增大,界面对离子和水分子的吸附能力减弱,导致它们的扩散能力增强。因此UO22+、NO3-和H2O更易被具有较细孔道结构的介孔硅材料吸附。（3）以分子动力学模拟为指导,制备Si/Al为2且孔道尺寸不同的地聚物吸附剂MKG1和MKG2。在不同p H、投加量、初始浓度、吸附时间和温度下对MKG1和MKG2吸附U（Ⅵ）的行为和机理进行研究。发现具有较细孔径的MKG2吸附效果较好。两种MKG吸附剂在p H等于3的情况下吸附性能最好,吸附过程符合准一级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型。分子动力学模拟和图谱分析表明MKG吸附剂对U（Ⅵ）的吸附以物理吸附为主,化学吸附为辅。MKG分子结构中Na+的自扩散,以及与H+的离子交换增强了表面的电负性,使孔道界面对U（Ⅵ）的静电吸附作用增强,此阶段主要表现为物理吸附。当MKG的部分Na+扩散进入溶液中,其分子骨架需要吸附阳离子保持电荷平衡,此时发生U（Ⅵ）与Na+的离子交换,此阶段表现为化学吸附。当U（Ⅵ）因为静电吸引和离子交换吸附于MKG孔道表面后,MKG表面的-OH与U（Ⅵ）发生配位络合,此阶段表现为化学吸附。（4）以分子动力学模拟为指导,制备平均孔道尺寸为2.5 nm且具有较短孔道结构的HMS,并与孔道尺寸逐渐增大的MCM-41和SBA-15比较对U（Ⅵ）的吸附效果,研究它们在不同p H、投加量、初始浓度、吸附时间和温度下对U（Ⅵ）的吸附行为和机制。结果表明HMS、MCM-41和SBA-15吸附U（Ⅵ）的最佳p H为6,吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型。分子动力学模拟和图谱分析表明介孔硅吸附剂对U（Ⅵ）的吸附作用以化学吸附为主,物理吸附为辅。HMS、MCM-41和SBA-15在p H为6时孔道表面发生去质子化,导致表面电负性增加,这时介孔硅对U（Ⅵ）的吸附主要表现为物理作用,更加窄小的孔道使界面对U（Ⅵ）的静电引力更强。当初步吸附于介孔硅表面的U（Ⅵ）与其表面-OH发生配位络合作用时表现为化学吸附。由于介孔硅表面含有丰富的-OH,因此化学吸附在整个吸附过程中占主导。