【摘 要】
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研究了硅源类型对Beta微孔沸石导向剂的影响,确定采用硅溶胶和正硅酸乙酯为硅源、异丙醇铝为铝源,分别合成Beta微孔沸石和SBA-15介孔分子筛的导向剂。以四乙基氢氧化铵和三嵌
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研究了硅源类型对Beta微孔沸石导向剂的影响,确定采用硅溶胶和正硅酸乙酯为硅源、异丙醇铝为铝源,分别合成Beta微孔沸石和SBA-15介孔分子筛的导向剂。以四乙基氢氧化铵和三嵌段共聚物作为双模板剂,首次利用双重导向剂之间的相互作用,采用原位合成的方式,将Beta微孔沸石的初级和次级结构单元引入到SBA-15介孔分子筛的骨架中,在100℃通过两步晶化自组装合成了Beta/SBA-15微介孔复合分子筛。分别利用红外光谱分析、X射线衍射分析和N2吸附-脱附分析等现代分析手段对样品进行了表征。结果表明,水热法制得的Beta/SBA-15复合分子筛结构稳定、孔道规则,焙烧后仍能呈现有序的孔结构。同时这类分子筛兼具微孔和介孔双重结构,既含有Beta沸石的微孔晶形,又包括SBA-15介孔骨架,而且两者分布平均。考察了在合成复合分子筛过程中硅铝配比对产品结构和性能的影响,优化了的合成工艺为:硅铝比为25有利于形成微孔结构并且硅铝比为100有利于形成介孔;硅铝配比为50,有利于形成微介孔分布均匀的复合分子筛。且发现硅铝配比是决定Beta/SBA-15复合分子筛晶体结构的关键因素。探讨了复合分子筛的合成机理,认为液相机理能较好地解释复合分子筛的形成过程,孔壁可以通过液相转变重新再结晶,从而形成含有微介双孔的复合分子筛。Beta/SBA-15复合分子筛的介孔骨架中存在铝氧四面体的微孔结构,不是单纯的纯硅结构,而是引入了金属杂原子作为催化活性中心,这便使得这类多孔材料具有介孔材料大孔径分布优势的同时,也具备了微孔材料多酸催化活性中心的特点。因此Beta/SBA-15复合分子筛能够实现微孔和介孔材料的优势互补,更有利于在裂化反应尤其是大分子的催化裂化反应中显示出优势。
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