石墨烯修饰阳极微生物燃料电池抗菌性及产电性能研究

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微生物燃料电池(Microbial fuel cell,简称MFC)能同时进行废水处理和产电,是近年来环境保护和能源领域的一项新兴技术。目前,限制MFC应用的瓶颈主要是产电低和造价高,而电极材料是决定MFC产电性能和成本的关键因素。研究表明,新兴材料石墨烯具有优异的物理化学特性,将其用于修饰MFC的电极能显著提升产电性能并降低制备成本。然而,石墨烯的抗菌性已被研究所证实,其修饰电极在MFC中必然会对电化学活性菌产生影响。为此,本研究探索了石墨烯修饰阳极(GMAs)与阳极电化学活性菌的相互作用关系,探明了GMAs对阳极电化学活性菌的抗菌性,并进一步考察了GMAs抗菌性对MFC产电性能的影响,为发展石墨烯修饰电极MFC奠定基础。本研究采用improved Hummers法制备了氧化石墨烯,XRD,Raman,TEM和AFM分析结果显示所制备的氧化石墨烯氧化程度高,是具有少量褶皱的少层片状结构。采用循环伏安电沉积法还原方法制备三种不同石墨烯负载量的电极:5-G,20-G和40-G。Raman和FESEM测试分析表明氧化石墨烯成功还原为石墨烯并均匀沉积在电极表面。电化学测试结果表明,GMAs的极化阻抗(Rct)明显比空白电极降低,电子传递性能显著增强。CV测试结果表明,接种Shewanella oneidensis MR-1 5h后,GMAs的电化学活性低于空白电极,运行时间增加至18h,GMAs电化学活性逐渐上升,并于30d后明显高于空白电极。CLSM测试结果表明,随运行进程,电极表面生物膜厚度逐渐增大。在接种5h后,GMAs表面生物膜活菌比低于空白电极,18h后,生物膜活菌比显著增大并明显超过空白电极。GMAs电化学活性和生物膜活菌比随时间变化的原因是由于生物膜成熟后,包裹在胞外聚合物内的细菌可大量避免石墨烯的抗菌性影响,且生物膜内部的细菌可以通过胞外聚合物或者纳米导线进行远距离电子传递。为进一步考察GMAs抗菌性对MFC产电性能的影响,研究了GMAs-MFC的产电性能。相比于空白电极,GMAs可显著降低阳极极化损失,提高MFC电压输出和功率密度,产电稳定时间缩短了27%。在运行初期GMAs对微生物的抗菌性并未对MFC产电性能造成负面影响,阳极石墨烯负载量越大,MFC的最大功率密度越高。
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