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工业革命以来,化石燃料大量使用,致使大气中的CO2浓度升高。CO2浓度的升高必然带来严重的温室效应从而产生全球变暖现象。燃煤电厂是CO2排放最多的行业之一。煤粉在锅炉中燃烧,其可燃成分转化为CO2排放到大气中从而造成温室效应;不可燃成分则被除尘器收集成为粉煤灰,而粉煤灰会占用大量土地。由于电厂烟道气中含有大量水蒸气,致使目前常用吸附剂吸附能力下降,因此以粉煤灰为硅源合成疏水型吸附剂杂原子分子筛具有重要意义。
本课题以粉煤灰为硅源,采用两步水热法成功制备出纯度很高的杂原子分子筛SGU-29和ETS-10;并且探究了粉煤灰基杂原子分子筛的CO2单组分以及CO2/H2O双组分吸附性能。
首先,本课题以粉煤灰为硅源,在大量实验的基础上,通过改变合成体系pH、硅铜比和晶化时间来研究其对合成样品的影响。通过XRD、FTIR和TGA对样品进行表征,从而得到合成SGU-29的最优条件。经过实验研究,得出使用粉煤灰合成SGU-29的最优条件为:pH为10.6、硅铜比为6、晶化时间为5d。使用失重、比表面积分析、SEM和XRF对最优条件下合成样品进行表征,失重结果显示合成样品热稳定性较好,在900℃没有发生结构破坏;比表面积显示合成样品比表面积较高,为741m2/g;XRF结果显示合成样品的主要元素为Si、Cu、Ti、Na、K,粉煤灰中的A1基本消失;SEM结果显示合成样品的微观形貌为正方形截棱锥。以上结果可以确定合成了纯度较高的SGU-29晶体。
然后,对在最优条件下合成的SGU-29样品进行吸附动力学,吸附热力学,吸附平衡分析和CO2/H2O双组分吸附性能探究。实验结果显示粉煤灰基SGU-29具有较高的CO2吸附量,在60℃条件下吸附量为1.63mmol/g;吸附速率较快,可在5min内达到平衡吸附量的90%。使用Langmuir、Freundlich和Toth方程进行拟合,其中Langmuir线性方程拟合度高,算的SGU-29在60℃的理论最大吸附量为2.38mmol/g。粉煤灰基SGU-29在模拟工业烟道气环境中CO2的吸附性能由自制的CO2/H2O双组分吸附设备探究测得。从实验结果可知,SGU-29在RH=71%环境中仍能保持0.76mmol/g的吸附量,说明粉煤灰基SGU-29可以在水蒸气较高的环境中保持其CO2吸附能力。
最后,对粉煤灰基ETS-10进行了吸附动力学,吸附热力学,吸附平衡分析和CO2/H2O双组分吸附性能探究。可以知道粉煤基ETS-10在60℃的CO2吸附量为1.55mmol/g。使用Langmuir、Freundlich和Toth方程进行拟合,其中Langmuir线性方程拟合度高,算得ETS-10在60℃的理论最大吸附量为1.67mmol/g,并且在RH=25%的环境下保持0.81mmol/g的CO2吸附量。因此,粉煤灰基ETS-10可以在湿度较低的环境中保持其CO2吸附量。
本课题以粉煤灰为硅源,采用两步水热法成功制备出纯度很高的杂原子分子筛SGU-29和ETS-10;并且探究了粉煤灰基杂原子分子筛的CO2单组分以及CO2/H2O双组分吸附性能。
首先,本课题以粉煤灰为硅源,在大量实验的基础上,通过改变合成体系pH、硅铜比和晶化时间来研究其对合成样品的影响。通过XRD、FTIR和TGA对样品进行表征,从而得到合成SGU-29的最优条件。经过实验研究,得出使用粉煤灰合成SGU-29的最优条件为:pH为10.6、硅铜比为6、晶化时间为5d。使用失重、比表面积分析、SEM和XRF对最优条件下合成样品进行表征,失重结果显示合成样品热稳定性较好,在900℃没有发生结构破坏;比表面积显示合成样品比表面积较高,为741m2/g;XRF结果显示合成样品的主要元素为Si、Cu、Ti、Na、K,粉煤灰中的A1基本消失;SEM结果显示合成样品的微观形貌为正方形截棱锥。以上结果可以确定合成了纯度较高的SGU-29晶体。
然后,对在最优条件下合成的SGU-29样品进行吸附动力学,吸附热力学,吸附平衡分析和CO2/H2O双组分吸附性能探究。实验结果显示粉煤灰基SGU-29具有较高的CO2吸附量,在60℃条件下吸附量为1.63mmol/g;吸附速率较快,可在5min内达到平衡吸附量的90%。使用Langmuir、Freundlich和Toth方程进行拟合,其中Langmuir线性方程拟合度高,算的SGU-29在60℃的理论最大吸附量为2.38mmol/g。粉煤灰基SGU-29在模拟工业烟道气环境中CO2的吸附性能由自制的CO2/H2O双组分吸附设备探究测得。从实验结果可知,SGU-29在RH=71%环境中仍能保持0.76mmol/g的吸附量,说明粉煤灰基SGU-29可以在水蒸气较高的环境中保持其CO2吸附能力。
最后,对粉煤灰基ETS-10进行了吸附动力学,吸附热力学,吸附平衡分析和CO2/H2O双组分吸附性能探究。可以知道粉煤基ETS-10在60℃的CO2吸附量为1.55mmol/g。使用Langmuir、Freundlich和Toth方程进行拟合,其中Langmuir线性方程拟合度高,算得ETS-10在60℃的理论最大吸附量为1.67mmol/g,并且在RH=25%的环境下保持0.81mmol/g的CO2吸附量。因此,粉煤灰基ETS-10可以在湿度较低的环境中保持其CO2吸附量。