太阳能、风能或潮汐能等绿色可再生资源产生的电能在一定程度上能够满足人类不断增长的能源需求。其中,超级电容器作为可持续能源系统发展过程中必不可少的储能装置之一,能比电池提供更好的功率密度、循环稳定性和充放电倍率。在众多具有潜力的电极材料中,过渡金属氧族化合物,特别是镍钴基氧化物和硫化物,由于具有丰富的氧化还原活性位点、电容量高以及经济环保的优点而备受青睐。然而,单纯的镍钴基氧化物和硫化物的导电性能较差,并且容易发生团聚现象,导致其与电解液的有效接触面积大幅度减小,进而使得它们的电化学性能不尽如人意。石墨烯是由sp²杂化碳原子排列而成的二维蜂窝片状材料,具有丰富的官能团、高理论比表面积、优异的导电性和环保性。但由于其离子渗透性和表面润湿性差、活性边缘少、石墨烯纳米片层叠等原因,使得石墨烯的实际比电容远低于其理论值。目前有两种可靠的方法可以解决上述问题,第一种是通过向石墨烯晶格中掺杂杂质N原子来改善其电子结构,从而获得更好的表面活性和电化学性能;第二种方法是通过调控石墨烯的微观形貌,如制备褶皱或三维网络状石墨烯来减少其片层堆叠。基于上述讨论,我们将镍钴基氧化物和硫化物分别与三维氮掺杂石墨烯骨架（NGF）复合,通过设计电极和器件结构,探究了复合材料的电化学和储能性能,在超级电容器新型复合电极的构建方面做出了一定的贡献。具体的研究内容如下:首先,我们选用价格低廉且具有稳定三维网络结构的三聚氰胺海绵作为原料,通过一步快速火焰还原法制备了NGF。随后将其作为基体与纳米管状的镍钴二元硫化物（NiCo₂S₄）复合,得到具有三维开放结构的NiCo₂S₄/NGF。同时在不添加NGF的情况下以相同的实验方法制备了纯NiCo₂S₄。通过对比二者的形貌与电化学性能发现,NGF的加入不仅能有效的防止NiCo₂S₄纳米管的团聚,还能与NiCo₂S₄纳米管产生协同效应,增强复合材料的电容器性能。NiCo₂S₄/NGF电极在电流密度为1 A g^–1下的电容量高达1240 F g^–1,几乎是纯NiCo₂S₄比电容量的两倍。同时,该复合电极还具有优异的循环寿命,在恒定10 A g^–1的电流密度下经过多达5000次的测试后仍然能保持80%的初始电容量。此外,由该复合材料和活性炭分别为正负极组装而成的非对称超级电容器在功率密度为375 W kg^–1时展现出高达36.8 Wh kg^–1的能量密度。其次,在第一个工作的基础上,我们以NGF作为基体,通过水热法和随后的煅烧过程合成了具有分等级多孔结构的NiCo₂O₄/NGF。通过与以同样方法制备的纯NiCo₂O₄的性能作对比,我们发现在加入NGF后,NiCo₂O₄的团聚现象得到缓解,纳米片的均匀分布使得许多原本因团聚而封闭的活性位点得以暴露,有效的改善了NiCo₂O₄的电化学性能,在1 A g^–1的电流密度下,它的比容量可以达到1198 F g^–1。随后的循环测试表明NiCo₂O₄/NGF具有良好的稳定性,在电流密度为10 A g^–1时经过5000次循环后仅损失了其3%的初始电容。此外,NiCo₂O₄/NGF\\AC非对称器件在188 W kg^–1的功率密度下可以提供32.1 Wh kg^–1的能量密度,并且在两个NiCo₂O₄/NGF\\AC装置串联后可以成功点亮22个LED灯,具有实际意义。