【摘 要】
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二氢吡咯腈类化合物是一种含氰基的杂环化合物,是多种药品和精细化学品的重要前体,在化学、医药、农药等领域中有着广泛地应用,为解决二氢吡咯腈类化合物现有合成方法中产率低、反应条件苛刻等问题,本文建立了一种单质碘催化芳烯和杂芳烯环化反应合成二氢吡咯腈类化合物的新方法,并对反应底物进行拓展,提出可能的反应机理。主要工作及结论如下:1.建立单质碘催化苯乙烯、N,N-二甲基甲酰胺、三甲基氰硅烷一锅法反应,合成
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二氢吡咯腈类化合物是一种含氰基的杂环化合物,是多种药品和精细化学品的重要前体,在化学、医药、农药等领域中有着广泛地应用,为解决二氢吡咯腈类化合物现有合成方法中产率低、反应条件苛刻等问题,本文建立了一种单质碘催化芳烯和杂芳烯环化反应合成二氢吡咯腈类化合物的新方法,并对反应底物进行拓展,提出可能的反应机理。主要工作及结论如下:1.建立单质碘催化苯乙烯、N,N-二甲基甲酰胺、三甲基氰硅烷一锅法反应,合成N-甲基-3-苯基-4,5二氢-（1H）-2-吡咯腈的新方法。对反应催化剂、溶剂、温度、时间、环境进行筛选。最终得出最佳反应条件为空气环境下,0.5 mmol的苯乙烯,0.5 mmol的N,N-二甲基甲酰胺,0.5 mmol的三甲基氰硅烷,0.05 mmol的碘为催化剂在80oC下反应4 h,产率可达97%。2.在最佳反应条件下,成功将反应拓展到不同类型的底物。包括:（1）将底物苯乙烯拓展到含有-CH3、-OCH3、-C（CH3）3等给电子基团的苯乙烯以及含有-F、-Cl、-Br、-I、-CF3等吸电子基团的苯乙烯,产率可达82%-95%。（2）将底物拓展到稠环芳烯、杂芳烯和二烯,包括2-萘乙烯、2-乙烯基吡啶、烯丙基苯、茚、二氢萘、1-苯-1,3-丁二烯,产率可达82%-90%。（3）将底物拓展到酰胺类化合物,包括N,N-二乙基甲酰胺、N,N-二正丙基甲酰胺、哌啶-1-甲醛、产率可达84%-86%。3.提出了单质碘催化苯乙烯类与N,N-二甲基甲酰胺、三甲基氰硅烷反应可能的反应机理:在单质碘的催化下,N,N-二甲基甲酰胺在加入TMSCN过程中顺利产生了氮甲基酰胺中间体,随后氮甲基酰胺中间体转化为氮甲基酰亚胺中间体,在碘分子催化和空气中氧气的氧化下,氮甲基酰亚胺中间体和苯乙烯发生脱氢环加成反应,最后得到目标产物N-甲基-3-苯基-4,5二氢-（1H）-2-吡咯腈。
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