中温固体氧化物燃料电池中新型钙态矿阴极材料的制备与性能研究

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固体氧化物燃料电池的阴极性能好坏直接影响到电池的性能,所以开发中低温高性能的阴极材料相当重要。本文研究了双钙态矿材料NdBaCoCuO5+δ(NBCC),GdBaCoCuO5+δ(GBCC)和高透氧性能的BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ(BCFN)与Ce0.85Sm0.15O2-δ(SDC)复合后的性能,研究它们作为中温固体氧化物燃料电池阴极的性能。采用EDTA-柠檬酸法合成NBCC阴极材料,用XRD对阴极材料的结构进行研究,发现经过950oC烧结后材料已经形成单相双钙态矿结构。NBCC阴极材料在30-850oC范围内的热膨胀系数为14.68×10-6K-1,与中温电解质的热膨胀系数很接近,在中温固体氧化物燃料电池的工作温度范围内NBCC材料的电导率为126.8-144.6Scm-1,在800oC时NBCC在La0.9Sr0.1Ga0.83Mg0.17O2.85(LSGM)电解质上的极化电阻仅为0.027?cm2,以NBCC为阴极,以LSGM为电解质的单电池在750oC,800oC时最大输出功率密度分别为431.6mW/cm2和594.9mW/cm2。BCFN具有很好的透氧性,作为阴极时具有很好的电化学性能,但是该材料的热膨胀系数与中温电解质不太匹配,影响电池的热循环性,为了改善其性能,我们在BCFN中掺入电解质SDC,复合电解质后,阴极材料的热膨胀系数明显降低,而且降低了阴极的极化电阻,当加入30wt%SDC时,复合阴极的极化电阻最小,在800oC时含有30wt%SDC的复合阴极的极化电阻仅为0.0104?cm2,比纯BCFN阴极的极化电阻0.036?cm2小很多,以BCFN-30SDC为阴极的单电池在800oC时的最大输出功率密度为697mWcm-2比以BCFN为阴极的电池输出功率高。所以BCFN与SDC复合后不但能改善阴极与电解质的热匹配性,还能改善阴极的电化学性能。我们在GdBaCo2O5+δ(GBCO)中掺入Cu,使其热膨胀系数减小,其热膨胀系数由GBCO的20.1×10-6K-1降到GBCC的14.63×10-6K-1,阴极与电解质的热匹配性得到改善。Cu掺入后晶胞自由体积增大了提高了氧离子的扩散迁移能力,提高了阴极材料的电化学性能。在800oC时GBCC/LSGM的界面极化电阻为0.042?cm2。GBCC阴极的活化能比GBCO的活化能小。以LSGM为电解质的单电池GBCC|LSGM/SDC|Ni0.9Cu0.1-SDC的最大功率密度在800oC为572.7mW/cm2。
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