论文部分内容阅读
在能源和环境问题逐步加剧的今天，高效、环保的催化剂成为绿色化工追求的目标。本文研究了一种廉价、高效的碳基固体酸催化剂，用以解决使用液体酸催化剂带来的腐蚀设备、污染环境、产品分离提纯困难等问题。本文以葡萄糖为碳化原料、浓硫酸为磺化试剂，制备了一种碳基固体酸催化剂。采用IR、XRD、13C MAS NMR、元素分析和酸碱滴定等方法对碳基固体酸催化剂进行了表征。结果表明，所制备的碳基固体酸催化剂是一种连有-SO3H的多芳香稠环的无定型碳结构，催化剂中所含的S元素基本全都以-SO3H的形式存在，碳基固体酸的最大酸密度为2.8mmol/g。进一步优化了碳基固体酸的制备条件，研究发现，碳基固体酸适宜的制备条件是：碳化温度350℃、碳化时间15 h、磺化温度150℃、磺化时间15 h、硫酸用量为100 mL/（g碳材料）。将碳基固体酸催化剂代替液体酸硫酸用于硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚（PAP）反应中，建立了由碳基固体酸和Pt/SiO2构成物理混合的微米尺度催化体系。重点考察了碳基固体酸用量和工艺条件对PAP收率的影响，确定了适宜的操作条件：碳基固体酸用量为1.0g、反应温度为115℃、反应时间为4 h、氢气分压为0.4 MPa。此时，硝基苯的转化率为76.2%、PAP选择性为54.4%。将金属Pt负载在碳基固体酸催化剂上，制备了新型纳米尺度的金属/碳基固体酸双功能多相催化剂，并采用XRD、IR、ICP及酸碱滴定等方法对双功能催化剂进行了表征。将制备的金属/碳基固体酸双功能多相催化剂用于硝基苯催化加氢合成PAP反应中，考察其催化性能。结果表明：当反应温度为115℃、反应时间为4 h、氢气分压0.4 MPa，双功能催化剂用量为1.0 g时，PAP收率为22.4%。进一步考察了双功能催化剂的稳定性，结果发现，使用三次后，硝基苯的转化率和PAP的选择性均有所下降。