在甲醇氧化羰基化反应中,Y分子筛独特的超笼结构使得CuY相比于其他催化剂显示出更好的催化活性。然而,原始Y分子筛的微孔结构并不利于铜离子与B酸位发生离子交换;其次,由于分子筛笼窗口大小的限制,反应物分子只能与落位在超笼中的Cu⁺接触并显示出催化活性,而落位于小笼中的活性中心Cu⁺无法得到有效地利用;而且Y分子筛的微孔结构也极大限制了反应物和产物分子的扩散。通过酸和碱溶液对Y分子筛进行后处理,可以在原始微孔结构上引入介孔,使得小笼中交换位点暴露,Cu²⁺与分子筛的交换度提高,进而提高活性中心Cu⁺的利用率;同时,产生的介孔能够降低分子筛孔道扩散阻力,提高反应及生成物分子的扩散性能。另外,甲醇氧化羰基化反应在CO和O₂气氛下进行,活性中心Cu⁺在反应过程中状态可能发生变化,进而影响催化性能。然而,目前的研究主要集中在CuY催化剂初始状态对催化性能的影响上。本论文首先采用H₄EDTA和NaOH对微孔Y分子筛进行酸碱连续处理,结合XRD、N₂吸附-脱附、NH₃/CO/CH₃OH-TPD、H₂-TPR、²⁹Si/²⁷Al MAS NMR、TEM、XPS等表征考察了处理条件对NaY分子筛结构及CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化反应性能的影响。随后,对CuY催化剂的稳定性进行了长时间的评价,研究了反应过程中Cu⁺演变对CuY催化剂性能的影响规律,并结合反应机理探讨其对催化性能的影响机制。本论文的主要结论如下:（1）单独采用H₄EDTA和NaOH处理并未显著改变NaY孔道结构,其介孔孔容变化不大,介孔孔容仅由0.10 cm³ g^-1提高至0.13 cm³ g^-1,而采用H₄EDTA和NaOH连续处理明显改变了NaY分子筛的孔道结构,六棱柱笼和方钠石笼笼壁被破坏,形成孔径为2¹6 nm的介孔,介孔孔容介于0.23至0.37 cm³ g^-1之间。（2）经H₄EDTA处理后,分子筛骨架铝被脱除,使得酸量稍有降低,并产生新的中强酸峰位,结晶度明显下降。在随后的NaOH处理过程中,随着碱液浓度的提高,不仅发生骨架脱硅,还发生了骨架的重构,之前脱除的非骨架铝重新插入到骨架发生二次结晶,酸量逐渐恢复,相对结晶度逐渐提高。（3）酸碱连续处理脱除骨架硅铝,六棱柱笼和方钠石笼笼壁被破坏,形成了丰富的介孔,促进了更多的Cu²⁺进入到分子筛笼中并经自还原生成活性物种Cu⁺,催化剂中Cu⁺含量明显增加。此外,大量介孔的引入降低了分子筛孔道扩散阻力,提高了催化剂对反应分子CH₃OH和CO的吸附性能,CuY催化剂的活性显著提高。但是随着碱液浓度的提高,反应过程中Cu物种容易发生迁移和氧化,反应后催化剂表面CuO颗粒逐渐增大,导致催化剂稳定性逐渐下降。（4）以NH₄Y分子筛为载体、乙酰丙酮铜为铜源,采用固相反应法制备了无氯CuY催化剂,并用于催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯,研究了反应过程中Cu物种演变对其催化活性的影响。结果表明,新鲜催化剂中Cu物种主要以Cu⁺存在,占Cu物种的48%;随着反应的进行,活性中心Cu⁺逐渐被氧化为Cu²⁺,进而生成CuO物种,部分CuO逐渐迁移至催化剂外表面。在反应100 h内,Cu⁺含量逐渐减小至36.7%,CuO含量增加,导致DMC的时空收率及选择性逐渐下降,而DMM和MF的选择性逐渐提高。随着反应时间延长至190 h,Cu⁺含量为33.6%,略有下降,DMC的时空收率和选择性逐渐趋于平稳。继续延长反应时间至300 h,催化剂中Cu物种状态基本不变,催化剂催化性能保持稳定。