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近年来,基于有机给受体材料的单节有机本体异质结型太阳能电池的器件效率已经达到14%,其光电转换效率的提高主要得益于新型的给受体材料。通过拓宽给受体材料的吸收光谱并降低其能量损失,使得短路电流和开路电压得以提高。然而,由于有机太阳能电池的内量子效率通常难以达到90%以上,而外量子效率通常难以超过80%,导致光电流大小受到抑制,制约了效率的进一步提高。激子的产生、扩散和分离与活性层的形貌有着紧密联系,因此,可以通过优化活性层的形貌来调控器件的外量子效率和最终的器件性能。在溶液加工制备活性层薄膜过程中,受到动力学因素和热力学因素的影响,随着溶剂的挥发,给受体材料会在薄膜垂直尺度上呈现不同比例的分布,形成一定的垂直相分离梯度。而给受体材料在活性层内的分布情况,会直接影响器件的光电转换效率。本论文中,我们通过改变与活性层接触的界面材料的表面能大小以及通过连续旋涂方式,来调控活性层的垂直相分离结构。首先,研究了离子液体改性后的PEDOT:PSS薄膜的导电率和功函数的变化,探索高性能的界面材料需要满足的基本性质。发现随着离子液体掺杂浓度的增加,改性后的PEDOT:PSS薄膜的表面功函数会明显下降,降低阳极界面的空穴迁移率;同时,发现当界面材料具有较高的面内导电率时,会降低器件的并联电阻,间接地增加了电池的有效面积,而造成了效率估计上的误差。随后,引入了一系列基于羧基及磺酸基的含氯或含氟取代芳香型自组装小分子材料,取代传统的PEDOT:PSS空穴传输层,直接对ITO电极进行修饰。通过X射线光电子能谱图,发现含氯取代基小分子上的C-Cl键会自发断裂并接枝到ITO基底上,形成M-Cl键,从而与自组装分子协同产生三重偶极作用,提高电极的功函数,最终应用于PTB7-Th:PC71BM体系的有机太阳能电池器件,实现了超过9%的光电转换效率。进而,通过使用自组装小分子材料调控有机太阳能电池界面层的表面能,诱导活性层产生不同的垂直相分离结构,建立了有机太阳能电池的器件性能与给受体材料的吸收光谱、表面能大小及活性层垂直相分离梯度之间的关系,从而提高有机太阳能电池的器件性能。最后,通过连续旋涂的方法,构建具有特定的垂直相分离梯度的有机太阳能电池,实现对器件外量子效率的调控,并制备基于非富勒烯体系的高性能双层准平面异质结有机太阳能电池。