常州城区细颗粒物化学组分昼夜变化特征及来源分析

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本研究选择常州城区作为研究点,于夏季、冬季分昼夜开展大气细颗粒物(PM2.5)监测,获取了PM2.5质量浓度及化学组分(无机离子、元素、碳质组分)的昼夜浓度水平,探讨了PM2.5的昼夜和季节差异。着重分析了PM2.5中吸光物质—类腐殖碳(HULIS-C)的浓度特征和光学变化特性。通过主成分分析法(PCA)判断和对比了冬、夏不同污染源的贡献率,为理解常州乃至长三角地区大气颗粒物污染基本情况、影响因素及有效控制对策提供基础数据。获得以下主要结论:(1)常州城区冬季PM2.5的日平均质量浓度为122.60±63.09μg·m-3(昼)和111.72±65.86μg·m-3(夜),日平均值均高于国家二级标准浓度限值(75μg·m-3);夏季PM2.5的日平均质量浓度为78.83±18.03μg·m-3和70.39±25.68μg·m-3,与国家二级标准相近,说明夏季的环境空气质量优于冬季。(2)冬夏对比显示:总水溶性离子(WSIIs)浓度水平冬季是夏季的2倍,SO42-、NO3-、NH4+、Cl-和K+等均表现出冬季显著高于夏季,而夏季Ca2+浓度显著高于冬季,这个主要受夏季采样点周边施工导致的扬尘的影响。碳质组分(TC=OC+EC)总浓度水平差异不大,OC3、OC4、EC1是TC中占比较高的组分,表明燃煤、机动车排放是碳组分的重要贡献源。但8组分间有一定季节差异,表现在:冬季OC1在TC中占比高于夏季,且白天OC与K+相关性较好,表明冬季碳组分还受到了生物质燃烧排放的一定影响;而OPC、OC2则在夏季占比较高则可能与较高的粉尘载荷有关。元素组分中Fe、Al和Zn三种元素占比最大,占所测元素的85%以上,富集因子显示主要受到人为源的影响。阴阳离子平衡结果显示常州冬季颗粒物呈中性,而夏季呈碱性。总体而言,常州城区PM2.5中化学组分在昼夜间差异不显著,但有一定的季节差异。(3)PM2.5质量重构结果显示:夏季有机物、矿物尘和SO42-是PM2.5的主要组分;冬季NO3-成为PM2.5中占比最大组分,而有机物相比夏季减少约40%,表明冬季常州大气细颗粒物污染特征呈现出硝酸盐主导型污染特征。(4)类腐殖碳(HULIS-C)的昼夜平均质量浓度分别为4.18μg·m-3、3.74μg·m-3(冬季)和4.87μg·m-3、3.64μg·m-3(夏季),白天均高于夜晚;通过HULIS-C和PM2.5中其他化学组分的相关性分析,明确HULIS-C来源上受到了生物质燃烧、化石燃料燃烧、工厂排放以及二次生成的共同影响;而昼夜之间对比表明,昼间HULIS主要受到二次生成的影响,而夜间HULIS来源上除受到白天二次生成影响外,也受到了一次燃烧排放的影响。(5)通过主成分分析法,得出常州PM2.5冬季白天主要以机动车排放+二次转化混合源为主,贡献率达28.76%,其次为扬尘(18.50%)、燃煤(15.26%),夜间扬尘源(18.91%)和二次(18.73%)贡献率相当,其次为燃煤(14.04%);夏季白天和夜晚均二次转化的贡献率最高,分别为21.22%和26.53%,白天次要贡献源来自于土壤与建筑扬尘。可以看出冬夏二次转化均为重要贡献源,但夏季的二次贡献率略高于冬季,冬季机动车排放、燃煤也是重要来源,夏季则由于局地建筑施工导致扬尘源成为PM2.5的重要来源之一。
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