纳米氧化铈的形态控制合成与性能研究

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氧化铈是一种重要的稀土功能材料,具有较好的机械强度和优良的氧离子传输性能,在催化、抛光、中温固体氧化物燃料电池、紫外屏蔽等诸多领域有着广泛用途。纳米尺度下的氧化铈相对与体相材料,电子结构发生改变,比表面积增大,往往表现出一些新的物理性质(如晶格扩散、紫外吸收峰蓝移)和更高的化学活性。发展高度可控、绿色的CeO2纳米材料的合成方法,研究其形貌、尺寸、结构与性能的关系,将有效提升CeO2在工业催化领域的应用价值。本论文分别采用水(溶剂)热法和沉淀煅烧法制备了形貌规整、尺寸均匀的多级结构氧化铈八面体、层状结构碱式碳酸铈和超细氧化铈粉体。以Ce(NO33.6H2O和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为原料,pH=5时水热合成了边长60nm多级结构氧化铈八面体。利用透射电镜(TEM)对产物进行结构表征,结果显示该八面体由5nm一次颗粒朝着相同方向自组装而成。进一步研究表明通过改变水热反应体系pH值可获得尺寸可调的多级结构氧化铈八面体,对其生长机理进行了探索分析。选择CO催化氧化为探针反应,考察了该多级结构氧化铈八面体的催化性能,结果表明,相比于尺寸相近的单晶结构氧化铈八面体,多级结构氧化铈八面体具有更高的催化活性。以Ce(NO33.6H2O为铈源,PVP为分散剂,乙二醇为溶剂,氨水为沉淀剂,溶剂热法制备了尺寸740nm自组装层状结构碱式碳酸铈。分别考察了反应温度、反应时间、PVP用量、沉淀剂浓度等对产物形貌及物相的影响。实验结果表明:当反应温度在180℃,氨水浓度为0.4mol/L,时间在24h,PVP为1.2g时,得到的层状结构碱式碳酸铈分散性最好,并探讨了可能的反应机理。实验以CeCl3为原料,碳酸氢铵为沉淀剂得到高密度碳酸稀土,采用爆裂法制备出了超细氧化铈,探讨了不同爆裂温度、进样方式、老化温度及老化时间对产物形貌的影响。实验结果表明:最佳爆裂温度在900950℃,老化温度9001000℃,老化时间24h时,产物形貌最佳,团聚最少。
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