【摘 要】
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工业文明日渐繁荣,水体污染问题也逐渐暴露在人们眼前,制约社会的发展,威胁人类的健康。酚类化合物是水体污染中最难降解的成分之一,对硝基苯酚和双酚A就是其中的代表。如何对二者进行有效降解,牵动着研究者的心弦。环糊精和二氧化钛价格低廉、来源广泛,在吸附剂领域研究十分广泛。但现有的吸附剂在二次使用过程,大多需要使用大量的有机溶剂淋洗,二氧化钛在光催化降解过程中易团聚。本文针对以上问题用分子印迹法将环糊精吸
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工业文明日渐繁荣,水体污染问题也逐渐暴露在人们眼前,制约社会的发展,威胁人类的健康。酚类化合物是水体污染中最难降解的成分之一,对硝基苯酚和双酚A就是其中的代表。如何对二者进行有效降解,牵动着研究者的心弦。环糊精和二氧化钛价格低廉、来源广泛,在吸附剂领域研究十分广泛。但现有的吸附剂在二次使用过程,大多需要使用大量的有机溶剂淋洗,二氧化钛在光催化降解过程中易团聚。本文针对以上问题用分子印迹法将环糊精吸附剂的吸附性能和二氧化钛的光催化性能结合起来,探究了复合吸附剂对对硝基苯酚（PNP）及双酚A（BPA）分子的选择性吸附及催化降解性能,以避免传统吸附剂在使用过程的问题。（1）制备了一种环糊精基吸附剂材料用以吸附PNP及BPA分子:对环糊精进行改性,使环糊精单体结构上带有了酰胺键以及双键基团。合成八乙烯基笼型倍半硅氧烷（Ov POSS）用以增强材料的刚性,在甲基丙烯酸甲酯（MMA）和偶氮二异丁腈的共同作用下合成β-环糊精基吸附剂（β-CD-MMA-POSS）。β-CD-MMA-POSS分解温度在200℃以上,比表面积为16.39 m~2/g。增大Ov POSS的用量有利于成孔,当环糊精衍生物（β-CD-EA）与Ov POSS的质量比为3.76:1时,β-CD-MMA-POSS对PNP和BPA溶液的吸附效果都表现出最佳的效果。PNP溶液的吸附去除率为77.71%,吸附量为15.54 mg/g,吸附时间为3 h;对BPA溶液的去除率为76.75%,吸附量为15.37 mg/g,吸附时间为1 h。β-CD-MMA-POSS吸附动力学符合伪二阶吸附方程。吸附等温线遵循Langmuir等温吸附模型,材料吸附为单层吸附,5次重复利用后吸附性能良好。其中,BPA分子与环糊精缔合常数高,表现出更快的吸附速率。（2）为了进一步提高β-环糊精基吸附剂对PNP的选择性吸附及催化降解,用分子印迹法和负载二氧化钛（TiO2）光催化剂的方式进行进一步增强环糊精吸附剂对PNP选择吸附降解效果。对二氧化钛进行表面处理接枝KH-570,以PNP为模板分子,MMA和β-CD-EA作为功能单体,加入一定量的Ov POSS在交联剂和引发剂的作用下制备出了PNP分子印迹负载TiO2环糊精吸附剂（PNP-TiO2-SMIP）。PNP-TiO2-SMIP静态吸附遵循Langmuir,动态吸附符合准二级动力学,说明该吸附剂为単分子层的化学吸附过程。TiO2-MPS的负载量为0.1g所制备的PNP-TiO2-SMIP吸附效果最佳。在浓度为20 mg/L的PNP溶液中,当p H=4吸附剂的使用量为0.5 g/L,吸附6 h后,PNP-TiO2-SMIP、负载TiO2环糊精吸附剂（PNP-TiO2-SNIP）、TiO2、β-CD-MMA-POSS对PNP的清除率分别为91.5%、54.75%、44.6%、39.8%;PNP-TiO2-SMIP对对硝基苯酚、邻硝基苯酚和间硝基苯酚的催化选择因子分别为2.889、1.17和1.007;经过5次循环,清除率仅下降了3.83%,使用效果良好。（3）为了进一步改进环糊精基的对BPA的选择性吸附,与前一章方法一致,将模板分子更换为BPA分子,制备了BPA分子印迹负载TiO2环糊精吸附剂（BPA-TiO2-SMIP）。TiO2-MPS的负载量为0.15 g时,BPA-TiO2-SMIP的吸附效果最佳。在浓度为100 mg/L的BPA（p H=4）溶液中,催化剂的使用量为1 g/L,吸附50 min后,BPA-TiO2-SMIP、负载TiO2环糊精吸附剂（BPA-TiO2-SNIP）、β-CD-MMA-POSS、TiO2对BPA清除率分别为95.55%,65.6%、47.38%、19.06%;BPA-TiO2-SMIP对双酚A和双酚S的催化选择因子分别为2.911和1.201;经过5次循环,催化降解率仅下降了8.24%,使用效果良好。对比BPA-TiO2-SMIP、PNP-TiO2-SMIP、β-CD-MMA-POSS吸附研究提出吸附降解机理,环糊精、酰胺基团以及孔洞结构在催化降解过程中起富集污染物作用,TiO2发挥催化降解效能且富集效应对降解速率起决定性作用。
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