【摘 要】
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近年来,含铬化合物在金属加工、印染、电镀、化工等行业中被广泛使用,造成了大量含铬污水的无序排放,如何经济有效地处理含Cr(Ⅵ)废水已经引起了国际社会的高度重视。文中围绕Cr(Ⅵ)污染物的危害以及常见的处理方法进行了简单的介绍,并对光催化还原技术进行了重点阐述,继而研究N掺杂及其改性材料的制备及应用。具体研究内容包括:以二(2-羟基丙酸)二氢氧化二铵合钛(TALH)为前驱体,采用一步溶剂热法制备Ti
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近年来,含铬化合物在金属加工、印染、电镀、化工等行业中被广泛使用,造成了大量含铬污水的无序排放,如何经济有效地处理含Cr(Ⅵ)废水已经引起了国际社会的高度重视。文中围绕Cr(Ⅵ)污染物的危害以及常见的处理方法进行了简单的介绍,并对光催化还原技术进行了重点阐述,继而研究N掺杂及其改性材料的制备及应用。具体研究内容包括:以二(2-羟基丙酸)二氢氧化二铵合钛(TALH)为前驱体,采用一步溶剂热法制备TiO2,并对合成反应介质、溶剂p H、时间、钛源添加量、温度等参数进行筛选。X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外漫反射光谱(UV-Vis/DRS)等测试表明,所合成的TiO2属于锐钛矿型且粒度均匀(~4μm);其光吸收带延伸至500nm附近,光电流响应达到0.27μA cm-2(λ>420nm)。最佳条件下150 mg L-1Cr(Ⅵ)在2h内的催化还原率达到68.43%,验证了上述催化剂良好的可见光响应性能。TALH水解过程中游离的氨基,被认为是TiO2晶格中引入间隙氮的原因,而溶剂类型对此掺杂过程以及产物稳定性影响显著。随后采用TALH/KH560(硅烷偶联剂)共水解方式,制备Si改性TiO2以提升乙醇介质产物稳定性。研究表明硅烷分子的吸附和水解在显著抑制N-TiO2晶体生长的同时,通过Si-O-Si键促进粒子间的适当交联并形成多孔结构。与微米级N-TiO2相比,所制备的Si/N-TiO2纳米晶具备更高的吸附容量(18.3568v.s.66.8198mg·g-1)、更大的比表面积(55.300 v.s.221.985m2·g-1)和更明显的光电响应(0.27 v.s.6.23μA·cm-2)。最佳条件下0.2g L-1Cr(Ⅵ)的还原速率高达0.112min-1,而表面电荷转变以及多孔纳米晶结构可能是产生上述高效的可见光响应的原因。
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