纳米Pd/Fe双金属催化剂对水中氯代甲烷催化还原脱氯的研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cctvnba_2008
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零价铁作为一种廉价、简单有效的脱氯还原剂,其在处理水中氯代有机物方面的作用已经得到了普遍肯定。为了提高铁催化还原的效率,人们尝试采用钯铁双金属体系处理氯代物,并取得了很好的效果。而纳米材料由于具有高比表面积及较高的反应活性等特点,利用纳米Pd/Fe双金属体系对含氯有机物进行催化还原脱氯近年来日益受到关注。本文用液相还原法制备了纳米Fe,通过比较两种钯化方法制备的纳米Pd/Fe双金属催化剂的晶体结构和对氯代甲烷的还原脱氯效果,筛选出制备纳米Pd/Fe双金属催化剂的最佳方法。通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射光谱(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、能谱分析(EDS)、BET-N2比表面积测定等分析检测手段,表征了纳米级Pd/Fe双金属催化剂颗粒的形状和大小、晶体结构、钯化率、钯负载均匀度及其比表面积。利用纳米Pd/Fe双金属催化剂对一系列氯代甲烷的脱氯效果进行了系统研究,主要探讨了钯化率、钯铁投加量、目标物初始浓度、初始pH值及氯代甲烷氯化度等因素对脱氯效果的影响,发现三种氯代甲烷的脱氯率随着钯化率的增大、纳米Pd/Fe双金属催化剂投加量的增大而增大,在实验浓度范围内(20mg/L-150mg/L),脱氯率随氯代甲烷初始浓度的增加而减小、中性条件最有利于催化还原脱氯反应的进行。脱氯率随氯化度的增大而减小。本实验还探讨了催化还原脱氯反应体系中pH值的变化及Fe2+和Pd2+浓度的变化,发现反应过程中溶液pH值随着反应的进行缓慢升高,Fe2+浓度先增大后减小,Pd2+浓度始终低于仪器检测限(0.005mg/L)。最后,本文通过对体系中反应物、及各种生成物浓度变化规律的分析,初步探讨了Pd/Fe双金属催化还原体系中氯代甲烷的脱氯机理。发现纳米Pd/Fe双金属催化剂对氯化甲烷的脱氯反应每个氯代甲烷分子每次脱除的Cl可能是一个或者多个。
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