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高聚物复合介电材料因其优良的介电性能和柔性轻质的特点,在嵌入式电容器、储能电容器、机电转换器件等领域中有较大应用前景,是今后电力电子产业发展的关键材料之一。高聚物复合材料的填料包括无机陶瓷填料、导电填料和有机填料等,单一填料能够一定程度提高基体本身较低的介电常数,但是往往难以兼顾介电常数和介电损耗,在获得高介电常数的同时也会大幅增加介电损耗,可能还伴随有高添加量导致的机械性能下降。本文以P(VDF-HFP)为基体材料,分别研究花状氧化钛(F-TiO2)单相填料、氧化钛包覆钛酸钡并负载银(BT@TiO2/Ag)三相填料和聚苯胺包覆钛酸钡(BT@PANI)两相填料的制备和对复合材料介电性能的影响。 制备了多种形貌和结构的填料粒子,探究了制备条件对形貌和结构的影响。通过溶剂热法一步合成了纳米棒自组装形成的花状TiO2,并调控溶剂比例得到最佳形貌的F-TiO2颗粒;BT@TiO2/Ag三相填料是先用溶胶凝胶法制备TiO2包覆BaTiO3的BT@TiO2颗粒,再用乙二醇还原法在BT@TiO2颗粒表面负载上纳米Ag颗粒,形成核-卫星结构,得到BT@TiO2/Ag三相复合填料;在聚苯胺合成过程中加入BaTiO3,使PANI在BaTiO3颗粒表面原位聚合,得到核壳结构的BT@PANI。 并且研究了多种形貌和结构的填料粒子对P(VDF-HFP)结晶行为的影响。三种填料与P(VDF-HFP)复合都不会改变其结晶过程和晶型,填料本身的物相结构也不发生改变。但F-TiO2的加入会对基体的熔融温度产生一定影响,填料体积分数越高P(VDF-HFP)的熔融温度越低,而BT@TiO2/Ag和BT@PANI对基体熔融温度影响较小。复合材料中P(VDF-HFP)的结晶度也会受填料的影响,随着F-TiO2填料的体积分数增加先升高后降低,而随着BT@TiO2/Ag和 BT@PANI填料的体积分数增加而逐渐升高。 研究了不同形貌和结构的填料粒子对P(VDF-HFP)基体介电性能的影响。三种填料的加入对基体材料的介电性能有明显改善,都能够在提高介电常数的同时保持较低的介电损耗和电导率。F-TiO2填料体积分数20%时,复合材料的介电常数能达到纯P(VDF-HFP)的两倍,而介电损耗仅0.043(测试频率1000Hz)。其中低体积分数时还能降低复合材料的损耗和电导率,并且具有良好的温度稳定性。加入20vol%BaTiO3@TiO2/Ag三相复合填料时,复合材料的介电常数达到21.2,而介电损耗仅0.071(测试频率1000Hz)。BT@PANI复合填料对复合材料介电常数的提升比前两种填料显著,而由于PANI的壳层结构限制电导损耗,复合材料的介电损耗没有大幅增加。20vol%的BT@PANI/P(VDF-HFP)复合材料介电常数可以达到100,此时介电损耗是0.21(测试频率1000Hz),而BaTiO3/P(VDF-HFP)和PANI/P(VDF-HFP)相关的复合材料在达到同样介电常数时,介电损耗都超过了1。而且BT@PANI/P(VDF-HFP)复合材料具有较好的抗击穿能力,5vol%的样品击穿强度达到232.7MV/m。