MOF微马达的制备及其应用

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人工制备的微/纳米马达因其可以进行自主的运动,在污水治理应用中而受到越来越多的人关注。将其与比表面积大和孔隙率高的金属-有机骨架MOFs材料进行复合,能够明显的提高材料的吸附和催化性能,有利于对污染物的处理。与传统的吸附剂和光催化剂相比,MOFs微马达能够加快反应的进行,提高自身环境中的污染物浓度,可以解决吸附和催化效率低等问题。制备具有磁性的微马达,可以有效的对吸附剂进行人为的控制以及解决材料难回收的问题。所以,我们将吸附剂、光催化剂分别与微马达相结合,得到新型的具有高吸附性和催化性的复合材料,用于水中污染物的吸附和降解。具体内容总结如下:1、采用天然的木棉作为生物模板,通过两次浸渍、煅烧制备具有磁性的γ-Fe2O3/γ-Al2O3/MnO2微马达,再将其分散在ZIF-8前驱体溶液中,通过原位生长得到ZIF-8微马达。通过SEM、TEM、IR、XRD、比表面积等分析测试手段,对ZIF-8微马达的微观形貌、晶体结构及性能进行表征,在光学显微镜下观察了微马达在不同浓度双氧水溶液中的运动行为,分析了其受力和运动速度,并研究了ZIF-8微马达对染料刚果红和抗生素多西环素的吸附性能。结果表明,ZIF-8微马达具有木棉的不对称管状结构,且致密的覆盖了一层ZIF-8,通过改变ZIF-8的合成溶剂,成功得到了具有两种尺寸ZIF-8的微马达。研究了不同活化温度和ZIF-8前驱体的添加量对ZIF-8微马达吸附性能的影响,表明在活化温度为150℃,前驱体添加量为4 mmol时微马达的吸附性能最好。通过对微马达的运动分析可知,微马达的受力和运动速度随着燃料H2O2浓度的增大而增加,最大受力为48.9 pN,最快速度可达150μm/s。从吸附实验可知,ZIF-8微马达对刚果红和多西环素的吸附过程均符合伪二级动力学模型,且吸附量最高分别可达378和400mg/g。而且,ZIF-8微马达在真实水体环境中依然具有较快的运动速度和较好的吸附性能。2、以木棉为生物模板,保留其自身的不对称管状形貌,用水热法制备了α-Fe2O3微管,然后再用溶剂热法在α-Fe2O3微管上负载UiO-66,最后通过光还原KMnO4在α-Fe2O3/UiO-66微管上形成MnO2颗粒制备成α-Fe2O3/UiO-66微马达。通过SEM、TEM、IR、XRD等手段对α-Fe2O3/UiO-66微马达进行表征和分析。结果表明,α-Fe2O3/UiO-66微马达保留了木棉的天然管状形貌,α-Fe2O3纳米片交叉生长在微管表面,UiO-66立方纳米颗粒和MnO2颗粒致密的分布在微管上。MnO2催化双氧水产生气泡,微马达通过自身结构的不对称产生自推动。在不同浓度H2O2溶液中对微马达的运动进行观察,发现其运动速度随着燃料浓度的增大而增加,在5%H2O2溶液中的运动速度最快为90.1μm/s。对α-Fe2O3/UiO-66微马达的光-Fenton降解亚甲基蓝的性能进行分析,结果表明微马达催化降解亚甲基蓝的过程均符合伪一级动力学模型,且在溶液pH=9,H2O2浓度为12%时催化性能最好。运动状态下的α-Fe2O3/UiO-66的光-Fenton性能有明显的提高,约为非马达的3倍。α-Fe2O3/UiO-66微马达还可以进行重复使用,具有很好的稳定性。
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