秦淮河氮、磷时空动态特征及基于硝态氮氮同位素方法的氮源辨别

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2010年6月~2012年12月,对秦淮河水体总溶解性氮(TN)、硝态氮(NO3-)、铵态氮(NH4+)、溶解态有机氮(DON)、总溶解性磷(TP)、氯离子(Cl-)、硫酸根离子(S042-)、溶解性有机碳(DOC)等基本理化指标进行连续周年定点观测,研究河水氮磷的时空动态变化。从2011年4月~2012年3月开展为期一年的河水NO3-的15N同位素溯源研究,结合周年水体大肠菌群和粪大肠菌群(3个月一次)以及Cl-、SO42-离子的监测数据和当地调查法,对秦淮河水体氮源进行辨别,并对水体磷源进行初步推断。结果表明,秦淮河氮磷污染严重,且具有很强的时空变异性;秦淮河氮磷源主要为粪肥和污水源。秦淮河传统农业区、集约农业区和城市区TN年际平均浓度分别为2.10、3.79、6.71mg·L-1;秦淮河河水TN的空间变化表明秦淮河TN主要来自于城市区和集约农业区,传统农业区的贡献量很小。其他形态氮也呈现出和TN类似的空间分布规律。城市区和集约农业区的NH4+平均浓度高,表明城市区和集约农业区受粪肥和污水污染严重。秦淮河2010~2011年份与2011~2012年份氮的年际变化比较表明,秦淮河传统农业区、城市区的N03-、DON和集约农业区DON呈增加趋势,而河水NH4+浓度在这三个地区均表现为降低趋势,TN浓度呈增加趋势。河水TN、DIN的时间变化规律总体上受降雨量和气温的影响,在降雨量多、气温高的季节,河水氮浓度低,而降雨量少、气温低的季节,河水氮浓度高。河水TN、NH4+浓度受降雨量和气温影响显著,而NO3-浓度仅受气温影响显著。河水DON浓度时间变动性很小,其浓度和降雨量、气温之间无相关性。河水氮浓度的月平均显示,NO3-占TN的46.27%,NH4+占TN的30.94%,DON占TN的22.79%,因此,秦淮河河水氮的主成分为N03-、其次为NH4+,DON含量最少。秦淮河传统农业区、集约农业区、城市区河水TP的平均浓度分别为0.08、0.16、0.30mg·L-1,秦淮河河水TP主要来自于城市区和集约农业区,传统农业区的贡献量很小,其变化趋势和TN相同。2011~2012年相对于2010~2011年,传统农业区、集约农业区、城市区河水TP浓度均呈现增高趋势,秦淮河河水TP的污染逐步加重。河水月平均TP浓度与降雨量、气温做相关性分析发现,降雨量对河水TP的影响不显著,气温对河水TP浓度的影响极显著。河水TP浓度一般在秋冬季较高,夏季河水TP浓度较低。春、夏、秋、冬季河水NO3-、Cl/-值均较低,分别为0.17、0.15、0.07、0.12,这主要是由于河水由粪肥、污水、农田、降雨氮等氮源的混合输入作用的结果。秦淮河河水的NO3-、Cl/-值和C1-分布较为集中,且大都具有高C1-浓度,而农田输入、粪肥、污水均具有较高的Cl-浓度,因此,推断秦淮河主要的NO3-源为污水和粪肥源,季节性农田源的输入也是一个重要的NO3-源。利用NO3-、Cl/-值并结合季节特征,大致推断秦淮河每个季节氮源的输入种类。秦淮河大肠菌群和粪大肠菌群的研究结果显示,秦淮河受粪肥和污水污染严重;城市区和集约农业区比传统农业区污染严重。说明河水的主要氮源为污水和粪肥源。而污水和粪肥也为主要的NH4+输入源。秦淮河河水春、夏、秋、冬平均δ15N-NO3值分别为11.44‰(n=48)、9.78‰(n=54)、9.76‰(n=48)、11.86‰(11=32)。根据河水不同NO3-源的δ15N-NO3值和河水δ15N-NO3-值的季节分布,秦淮河河水主要的NO3-源为粪肥和污水源,不同季节其比重有所变动,春、夏、秋、冬分别有45.8%、83.3%、68.8%、96.9%的样品来自于粪肥和污水源。河水暖季节(春、夏、秋)农田化肥、降雨、土壤等具有较低δ15N-NO3-值的NO3-输入源增多,春、秋季分别有43.8%和31.3%的样品来自于农田化肥、降雨、土壤等具有较低δ15N-NO3值的NO3-源,而夏季仅有16.7%,主要是由于夏季大量降雨的稀释作用。河水主要氮成分为NO3-,其次为NH4+,而粪肥和污水为主要的NO3-和NH4+源,而NH4+、NO3-、DON三种氮形式存在来源上的相关性,结合实地调查结果得出,河水TN来源为粪肥和污水源。河水TP具有和TN相同的空间变化规律,说明河水TP和TN具有相同的来源。因此,河水TP主要源为粪肥和污水源。
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