二维碳材料由于独特的结构,表现出异于其三维块体的物理和化学性能,如优异的力学、电学、光学和热学性能,并在复合材料、电子器件和能源存储等领域具有广阔的应用前景。由于二维碳材料的性能与其原子结构（如键合方式、层数）密切相关,故揭示其对二维碳材料的力学性能与失效机制的作用具有重要意义,然而当前对此研究较为薄弱。针对此问题,本文采用分子动力学方法,以单层与多层二维碳材料（sp2键合的石墨烯（GR）,sp2与sp3混合键合的五边形石墨烯（PGR））为研究对象,建立了压入模型,对比研究了二者在压头作用下的力学响应,探讨了键合方式与层数对本征力学性能和失效机制的作用。主要内容如下:（1）单层二维碳材料。研究了单层GR和PGR的纳米压入行为和本征力学性能。计算得到PGR的二维弹性模量(E2D)和断裂强度（σm）分别为278.14N/m和29.23N/m,略低于GR（313.40N/m和30.90N/m）。载荷-位移曲线显示PGR具有更大的临界破裂深度和临界破裂载荷,一方面由于PGR中sp3碳碳单键易发生扭转,可以不断调整键角和键的方向,提高了变形能力;另一方面,原子结构分析显示,碳碳键杂化形式改变了二维碳材料的失效机制,GR的主裂纹始于中心裂纹并快速向外扩展,而PGR的失效始于sp3键断裂,纳米裂纹弥散分布并逐渐汇聚融合形成主裂纹,且该过程中发生了sp3悬键重组。（2）多层二维碳材料。模拟了2～10层PGR的纳米压入实验,并与相似模拟环境下多层GR的文献报道进行比较。结果表明二者力学性能展现出截然不同的层数依赖性。随着层数增加,GR力学性能不断下降,原因是层间滑移加剧了应力的不均匀分布;然而PGR的模拟结果显示,各层的最大变形量连续增大,层间相互作用分散了外加载荷造成的应力集中,从而显著提升多层PGR弹性模量和断裂强度。当层数为9层时,断裂强度达到峰值（70.48N/m）,是单层PGR的2.41倍;弹性模量也呈增大趋势,其最大增幅达到22.1%。对压痕中心原子结构分析表明多层PGR兼具原子链和sp3悬键重新键合的失效机制,且单原子链运动促进了断裂的sp3键再次成键。此外,压头半径越大,越不易产生应力集中;升温会导致多层PGR弹性模量大幅度降低,但对断裂强度影响较小;对其堆垛方式的研究表明,AA堆垛的多层PGR具有更高的弹性模量与断裂强度。