柠檬酸腰果酚酯热固性树脂的合成及其固化物性能研究

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采用可再生资源作为原料,通过常规合成工艺制备生物基热固性树脂,是目前热固性树脂领域的研究热点之一,对这类树脂的不断深入研究有利于该领域的可持续发展。但现有生物基热固性树脂很难同时具备生物含量高和综合性能优异的特点,因此仍未能完全替代石油基热固性树脂,应用范围受到很大限制。本课题将如何制得兼顾高生物含量、高综合性能的生物基热固性树脂作为拟解决的问题。(1)采用柠檬酸三乙酯(TEC)和羟乙基腰果酚(Cardolite 2020)两种可再生资源作为原料,通过酯交换反应,得到一个三臂型、类大豆油结构的新型树脂,并通过环氧化反应后制备了基于柠檬酸三乙酯内核的腰果酚基环氧树脂(ET3),通过凝胶渗透色谱(GPC)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、核磁共振氢谱(1H-NMR)等分析验证了反应的进行,证实了产物的结构及分子量;以ET3作为基体树脂,考察了酸酐类固化剂种类及用量对固化膜各项性能的影响,研究结果表明,相比商业化环氧大豆油(ESO)固化膜,该系列固化膜在保持高生物基含量的同时,具有更好的热机械性能和拉伸性能。(2)将所合成的柠檬酸腰果酚酯中间体T3分别与六亚甲基二异氰酸酯、异氟尔酮二异氰酸酯反应得到六臂型柠檬酸腰果酚酯预聚体T6H和T6I,经过环氧化反应制得六臂型环氧柠檬酸腰果酚酯树脂ET6H和ET6I,采用多种表征手段证实了产物的结构及分子量;以ET6H和ET6I作为基体树脂制备了两个系列固化膜,考察了固化剂用量对固化膜各项性能的影响,研究结果表明,相比三臂型ET3为基体树脂的固化膜,该系列六臂型固化膜体现出更优良的热机械性能和拉伸性能。(3)以环氧柠檬酸腰果酚酯树脂ET3为原料,通过环氧基团开环反应将甲基丙烯酸(MAA)接枝到ET3,调节MAA与环氧基团投料比,制备腰果酚基甲基丙烯酸酯树脂(MET3),对产物结构及分子量进行了表征;并以MET3为基体树脂,苯乙烯(St)为活性稀释剂进行自由基聚合,得到一系列MET3固化膜,考察了甲基丙烯酸官能度、St用量对固化膜各项性能的影响。结果表明,相比商业化的甲基丙烯酸酯大豆油,该系列固化膜在生物基含量、热稳定性和拉伸性能等方面都具有明显优势。
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