表面等离激元光近场特性及对光学非线性的增强和调控研究

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表面等离激元光子学研究金属纳米结构表面的自由电子集体振荡(表面等离激元)影响下的光的近场和远场。在近场方面,表面等离激元共振及耦合会极大地局域和增强近场,在突破衍射极限和超敏感探测等方面有广泛的应用。在远场方面,金属纳米结构的可调的光吸收和散射,与尺寸、形状和周围介质介电常数等有关;等离激元纳米天线可调控发射体远场发射的强度、方向和偏振;各类金属纳米波导可实现远距离的传输和发射。表面等离激元引起的近场分布常常依赖于入射光的偏振方向,相对于线偏振,圆偏振的情况研究较少,但其是圆二色性、旋光色散、旋光拉曼等光学性质和应用的基础,相关的研究正在形成等离激元圆二色性、等离激元旋光拉曼等研究方向。本文主要研究金属纳米颗粒多聚体的表面等离激元光近场和旋光性,以及等离激元纳米线的近场对石墨烯非线性光学效应的增强和调控,取得了以下研究结果:(1)在简单的不对称三颗粒体系中,发现了近场巨大的圆二色性,阐明了其形成机理,并提出了相应的调控手段。金属纳米颗粒三聚体是最简单的对光旋转敏感的颗粒体系,热点在左旋和右旋激发下会表现出亮暗不同,广义Mie理论计算分析发现这是由于圆偏振的两个分量引起的近场干涉相长/相消。通过调控三聚体的几何,可得到巨大的局域圆二色性,对于532 nm波长入射光,在银纳米颗粒(球半径40 nm,面间距1 nm)直角三聚体的间隙中可得到接近1的近场圆二色响应。近场圆二色性对几何和周围环境折射率极度敏感性。(2)实验研究了一种三维的金属薄膜-金属颗粒复合体系,研究表明,利用其表面等离激元近场热点,该复合体系可作为表面增强拉曼散射的基底,具有良好的稳定性和可重复性。通过在纳米纤维层上真空蒸镀一层纳米银膜,可得到微纳起伏的金属表面。相对于平整表面,其在滴加金属纳米颗粒时,能形成更多热点,单位面积上产生更强的表面增强拉曼信号。(3)分析和对比了金属纳米颗粒和纳米线的三阶光学非线性,揭示了非线性光吸收的一些特征和规律。在低功率时,等离激元共振带漂白,导致吸收减小,出现可饱和吸收;当功率较大时,根据金属纳米结构(几何和材料)、周围环境、入射激光参数等的不同,可能会出现自由载流子吸收、激发态吸收、双光子吸收等一种或多种情况。虽然实际情况千差万别,但发现一般溶液中银纳米线的可饱和吸收向反饱和吸收的转变大概出现在入射功率为0.1到20 GW/cm~2的范围内。(4)通过Z-scan和pump-probe测量,发现了等离激元纳米线近场对石墨烯三阶非线光学性质以及载流子动力学的调控作用。银纳米线的引入,使得石墨烯的可饱和吸收得到增强,载流子弛豫加快。在分析了石墨烯-纳米线杂化体系的拉曼谱和能带,石墨烯和纳米线各自的非线性光学性质,以及纳米线波导表面等离激元传输和发射的性质之后,从石墨烯和纳米线的电荷转移、激子-等离激元-光子耦合发射和能量转移、非辐射弛豫通道、缺陷等角度,对测量结果给出了较合理的统一解释。
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