当今智能社会对便携设备需求不断提高,因而非易失性存储器的需求也在与日俱增。伴随着电子产业的迅速发展,器件工艺尺寸在不断缩小,存储容量不断增大,浮栅存储器则面临着严峻的挑战。为此,当务之急是研究一种低操作电压、低功耗以及高稳定性的新型存储器来取代传统的浮栅型存储器。目前,研究热点有两类存储器,一是在浮栅存储器的基础上改进的电荷俘获存储器(CTM, Charge trapping memory),二是全新结构的非易失性存储器。而电荷俘获存储器在设计思路上秉承了传统的浮栅存储器,其外围电路、存储阵列及工艺与原有的浮栅存储器基本相同,因而能与传统半导体CMOS(Complementary Metal Oxide Semiconductor)工艺相兼容,同时具有低操作电压、低功耗和优良的抗疲劳性能而受到研究者的广泛关注,具有良好的应用前景。电荷俘获存储器由阻挡层、俘获层、隧穿层构成,其原理是利用俘获层中的缺陷来存储电荷。TAHOS(TaN/Al2O3/HfO2/SiO2/Si)是当下电荷俘获存储器研究的典型结构之一。在该结构的基础上通过研究材料的性质来改善存储器的性能。由于第一性原理可以避免实验制备周期长、平台要求高的缺点,所以本文通过第一性原理计算来分析材料的微观参数与存储器宏观性能间的物理联系。首先,研究对比了两种体系,一种是HfO2俘获层中无掺杂时的Vo4(四配位氧空位)缺陷体系,另一种是在该体系的基础上掺入替位杂质Al形成的共存缺陷体。通过第一性原理计算,结果表明掺入杂质Al可以有效提高器件的数据保持特性和耐擦写性。氧空位形成能的计算结果表明掺杂后共存缺陷体系更容易形成。通过控制电荷数模拟P/E操作计算了电荷俘获能,结果显示共存缺陷体是双性俘获,对载流子的俘获能力明显增强,载流子被擦除时所需的能量变大,对载流子的保持具有重要的作用；Bader电荷分析表明共存缺陷体系,俘获的空穴与电子间电荷数之差较小,说明共存缺陷体更有利于电荷的数据保持。态密度与能带结构分析表明共存缺陷体对空穴的局域能影响较强,位于缺陷能级上的空穴被激发进入价带所需的能量变大,增强了体系的数据保持特性。通过擦写前后的结构分析和耐受性计算,得出掺入杂质Al可以提高器件的耐擦写性。其次,研究了Hf02俘获层中杂质Al与本征缺陷V03(三配位氧空位)之间距离变化对电荷保持特性的影响,结果表明Al和Vo3之间距离为2.107A,体系具有最好的数据保持特性,同时,针对掺入Al的浓度问题展开研究,结果表明当Hf/Al摩尔比为1：1时,器件的写速度最快,数据保持特性最好。量子态数计算结果表明当缺陷间距为2.107A时,该体系缺陷能级上总的量子态数最大,能俘获的载流子数最多,表明此时载流子的数据保持能力最强。布局数和键长分析显示当Al和V03缺陷间距离为2.107A时,布居值最小、Al-O键长最大,通过计算体系中写入空穴后的键长大小,得出该距离下,Al-O键长的变化值最小,表明此距离下体系最稳定,对数据的保持能力最强。同时,我们模拟了五种浓度结构来研究掺杂浓度不同所引起的擦写速度的变化,确定出最优掺杂比。通过计算电荷俘获能和能带偏移值,结果表明Hf/Al摩尔比为1：1时,体系中的自由电子隧穿进入俘获层最容易,载流子的隧穿时间会缩短,能加快器件的写速度,所以该体系具有最快的写速度。在存在本征缺陷的前提下,掺入不同浓度的杂质Al,通过计算氧空位形成能和电荷俘获能发现Hf/Al摩尔比为1：1时,体系具有良好的数据保持能力。最后,对俘获层和隧穿层构成的HfO2/SiO2界面进行了初步的研究,结果表明界面结合处Hf原子和Si原子形成的不饱和键是产生界面态的主要原因,可以通过掺入间隙氧来减弱界面态。文中主要研究了界面模型的建立方法和界面间隙态产生的原因及减弱的方法。DOS、PDOS以及bader电荷分析表明界面间隙态主要是由界面形成处Hf原子和Si原子出现了不饱和键而产生,研究表明通过在界面处掺入间隙氧原子可以减弱界面态,对器件的保持特性起到一定的改善作用。