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直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种以液体甲醇为燃料的新型质子交换膜燃料电池,具有比能量高、可低温启动、清洁环保等优点,很有希望作为电动汽车、电动摩托车、电动轮椅车以及手提电脑等的动力电源,具有广阔的应用前景。催化剂是DMFC最重要的组成部分之一。目前,DMFC所用的阳极催化剂Pt-Ru/C,造价较高、而且抗CO毒化的能力不强,极大地限制了DMFC的商业化进程。为了降低DMFC催化剂的成本,提高催化剂的电催化活性,本文以氯铂酸、氯化钴和钨酸钠为原料,以甲醛为还原剂,采用液相还原沉积法,成功地制备了Pt-Co-W/C三元体系催化剂。通过X射线衍射、扫描电境、循环伏安和电池性能测试评价等方法对催化剂的晶体结构和电化学性能进行了分析和研究。另外,对单电池膜电极的结构与性能进行了研究,考察了单电池工作条件对电池电性能的影响。
循环伏安三电极测试体系研究结果表明:Pt-Co-W/C催化剂中Pt、Co和W三种金属元素的原子摩尔比为3:2:1时,以甲醛作还原剂、VuclanXC-72为碳载体、金属总含量为30wt%、在70℃条件下所制备的Pt-Co-W/C催化剂,在工作温度为25℃、电解液为0.1MH2SO4+0.5MCH3OH时的电催化活性最好,其甲醇氧化峰的电位为0.65v,氧化电流密度为35mA/cm2。而且,Pt-Co-W/C催化剂的催化活性与Pt-Ru/C的相当。另外,以该Pt-Co-W/C为催化剂在经过30个循环后,电流密度变化很小,有很好的电化学稳定性。
本论文研究了膜电极的制备工艺条件以及单电池的操作条件对DMFC单电池电性能的影响,研究结果表明:采用喷涂法制备扩散层时PTFE的最佳含量为4wt%、碳黑的最佳担载量为0.8mg/cm2时;阳极催化层中催化剂的担载量最佳用量为0.6mg/cm2、Nafion的最佳含量为20wt%、PTFE的最佳含量为20wt%;常温下,Nafion115应用到DMFC单电池中,比Nafion117显现出更好的电性能。阳极甲醇的浓度为2.0mol/L、流量为6.0ml/min,阴极氧化剂采用纯氧,氧气压力为0.2Mpa时,DMFC单电池的电性能最优。成型温度在235℃、成型压力为8Mpa时,装配的DMFC单电池的电性能最好。
本论文还研究了DMFC单电池的抗CO毒化的能力以及电性能稳定性测试实验。研究结果表明:自制催化剂比Pt-Ru/C有更好的抗CO毒化能力。恒电流放电电流密度为25mA/cm-2时,单电池在运行6h后,电压表读数仅下降了15mv,表明自制Pt-Co-W/C催化剂有较好的电催化稳定性。
上述研究结果为DMFC单电池的研究、DMFC电堆的组装提供了可靠的工艺参数和有益的理论依据。