光催化制氢中Mo2N产氢助催化剂研究

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氮化钼已被证明为一种非贵金属助催化剂。一般认为,助催化剂粒子的大小、晶面原子种类和结构的不同,导致催化剂活性中心种类和数量以及对催化反应起作用的催化剂表面积不同,这些是导致催化效率差异的主要原因。因此通过精细合成方法制备出高比表面积、高活性位点、高活性晶面暴露度和高活性晶面对产物选择性的助催化剂,这将会很大程度上提高催化反应的速率,从而加快催化反应的进行。本论文主要合成了不同形貌的非贵金属助催化剂Mo2N:(1)研究了六方棒状Mo2N (h-Mo2N)的制备和光催化产氢性能:h-Mo2N (800℃)/CdS的光催化产氢活性达218μmol/h,是不规则状Mo2N活性的2倍左右,是单独CdS的10倍左右;h-Mo2N/CdS其光催化产氢活性明显高于Au、Ru、Pt和Pd作为贵金属助催化剂的产氢活性,略低于Rh。(2)研究了 h-Mo2N的光电化学性能:h-Mo2N的电容大于不规则状的Mo2N;在可见光的照射下,h-Mo2N/CdS的空间电荷层电阻远远小于CdS的电阻,证明了 h-Mo2N的存在可以促进CdS光生电荷的分离;h-Mo2N/CdS瞬态光电流强度最强,irregular-Mo2N/CdS瞬态光电流强度次之,而单独的CdS瞬态光电流强度最弱,表明h-Mo2N担载CdS后,提高了光生电子与空穴的分离效率,这和光催化分解水产氢的活性数据相互印证;光照结束后,h-Mo2N/CdS其放电速率比irregular-Mo2N/CdS、Pt/CdS和单独CdS要缓慢的多,表明非贵金属助催化剂Mo2N可以很好的贮存光生电子,延缓光生电子和空穴的复合,从而提高光催化剂的活性和延长催化剂的使用寿命。(3)研究了带状Mo2N的制备及其光(电)催化性能:单独的带状Mo2N无活性;带状Mo2N/CdS的光催化产氢活性为66μmnol/h,是球状Mo2N/CdS活性的2倍左右,是单独CdS的2.7倍左右;带状Mo2N/CdS产氢活性是Au/CdS的3倍左右。光电化学表征表明:带状Mo2N的电容明显大于球状Mo2N的电容;在可见光的照射下,与CdS相比,带状Mo2N/CdS、球状Mo2N/CdS的交流阻抗谱的半径明显变小,表明带状Mo2N/CdS的空间电荷层电阻小于CdS的电阻,从而有利于光催化产氢的进行。(4)研究了 Pt/Mo2N的制备及其光(电)催化性能:0.006%Pt/Mo2N/CdS的光催化产氢活性最高为173μmol/h,是2% Mo2N(不规则状)/CdS活性的1.6倍左右,单独CdS的7.2倍左右;光电化学表征表明:0.006%Pt/Mo2N/CdS的电容最高;0.006%Pt/Mo2N/CdS的瞬态光电流强度比Mo2N/CdS高;表明Pt/Mo2N可进一步促进CdS光生电子和空穴的分离,从而促进光催化产氢的进行。
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