微波诱导催化法被认为是一种有效处理难降解废水的技术。微波诱导催化反应中,微波主要是与特定催化剂或载体相互作用,被激活的催化剂再催化相应反应进行。因此,微波催化反应中催化剂及载体的作用是非常重要的,它们可与微波能量发生强烈的相互作用。本论文成功制备了高效的微波吸收材料-负载型铁酸锰,以制备的负载型铁酸锰为催化剂构建了微波催化反应体系,并将其应用于典型偶氮染料活性艳红X-3B的降解研究,主要工作如下:(1)反应装置的改装,在微波炉内置了红外测温仪以及高清摄像头,可实现反应过程的实时监控以及温度的在线测试。(2)采用共沉淀-水热法成功制备了 MnFe2O4,超声合成法制备了MnFe2O4-TiO2,溶胶凝胶法制备了 MnFe2O4-SiC 和 MnFe2O4-diatomite,并对其表面性质进行了 XRD、BET、SEM、FTIR和Zeta电位表征。XRD分析显示四种催化剂在34.88°处均出现了明显的MnFe2O4特征衍射峰,同时还分别出现了SiC、TiO2和硅藻土的特征衍射峰,这表明铁酸锰都成功地负载到载体的表面。四种催化剂 MnFe2O4-SiC、MnFe2O4-TiO2、MnFe2O4 和 MnFe2O4-diatomite 的晶粒平均尺寸分别是22.87 nm、27.50 nm、31.67 nm和41.20 nm。BET分析表明四种催化剂的比表面积分别是120.83 m2/g(MnFe2O4-SiC)、50.13 m2/g(MnFe2O4-TiO2)、17.40 m2/g(MnFe2O4)和 5.41 m2/g(MnFe2O4-diatomite)。SEM图样显示四种催化剂的颗粒均匀,性质优良。FTIR分析表明四种催化剂在545-560 cm-1处均存在典型的四面体的骨架震动,对应了铁酸锰的IR峰。同时,在450-500和820cm-1的吸收峰分别对应了 Ti-O键和C-Si键的伸缩振动,而471和1088 cm-1处的吸收峰,分别对应了 Si-O键的弯曲震动和伸缩振动。此外,MnFe2O4,MnFe2O4-SiC,MnFe2O4-TiO2三种材料的等电点(PZC)都位于pH6-7之间,易于吸附表面带负电荷的阴离子型染料,而MnFe204-diatomite的等电点位于pH 3-4之间,易于吸附阳离子型染料。(3)以典型偶氮染料--活性艳红X-3B为目标化合物(20mg/L),比较了四种催化剂(MnFe2O4-SiC、MnFe2O4-TiO2、MnFe2O4 和 MnFe2O4-diatomite)对其微波诱导催化反应5 min后的降解率,它们分别为92%、77%、25%和20%,相应的TOC去除率则为70%、45%、20%和15%。四种催化剂对活性艳红的降解过程可分为两个阶段,在第一阶段内进行降解动力学拟合,其符合假一级动力学模型,其降解速率分别为 0.136(MnFe2O4)、1.118(MnFe2O4-SiC)、0.638(MnFe2O4-TiO2)和 0.104 min-1(MnFe2O4-diatomite)。此外,第一阶段内反应体系的生物毒性明显增强,其最大抑制率分别达到了 28.4%(MnFe2O4-SiC)、31.3%(MnFe2O4-TiO2)、33.8%(MnFe2O4-diatomite)和 32.5%(MnFe2O4),随后在第二阶段内反应趋于平缓,第一阶段所生成的具有高毒性的中间产物被继续降解,反应液毒性降低,污染物质得到彻底分解。(4)四种催化剂的催化降解能力有显著差别,这主要归因于载体的引入改变了催化剂的微波吸收能力。采用Matlab编程计算了四种催化剂的微波吸收性能,在负载了 SiC后,MnFe2O4-SiC具有极强的微波吸收性能,在微波场下的反射损失可达到-10 dB以上,其主要来源于催化剂的电损耗作用,其吸收了超过90%的微波能量作用于染料分子的降解过程,从而促使染料分子完全分解。同时,对反应过程中四种催化剂的升温曲线进行测定,可知,MnFe2O4-SiC的升温速率最快,能在短时间内上升至1400℃以上,微波吸收性能显著。(5)以MnFe2O4-SiC为例,研究了反应过程中热点的产生。在反应1.5-2min时,体系热点的产生量达到最大值,随后热点的产生量逐渐减少。在反应体系中分别加入叔丁醇和草酸钠后,降解过程受到了抑制,证实了参与反应的活性物种主要是羟基自由基和超氧阴离子,并采用ESR的方法观测到了羟基自由基的典型1:2:2:1的峰。(6)基于以上分析,提出了催化剂在微波辐照下的典型作用机制:催化剂在微波辐照下,表面迅速升温,在活性位点处产生大量热点,促使催化剂内部形成电子空穴对,与体系以及空气中的水、氧气等作用,形成羟基自由基、超氧阴离子等活性物种,这些具有强氧化性的活性物种可作用于染料分子,促使其得到快速有效的降解。