二维钙钛矿晶体与薄膜的光学性质研究

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本论文以二维钙钛矿(PEA)2(MA)n-1[PbnI3n+1](PEA=C6H5(CH2)2NH3,MA=CH3NH3)作为研究对象,分别研究了n=1的(PEA)2Pb I4(简称PEPI)与n=3的(PEA)2(MA)2Pb3I10(简称PMPI3)的晶体和薄膜的光学性质,以及制作二维/三维钙钛矿堆叠结构用来增加三维钙钛矿薄膜的稳定性。具体的工作介绍如下:(1)使用降温结晶法制备了PEPI和PMPI3的晶体,对其分别进行了表征和光学测试。在不同温度和不同激发强度下的光致发光(PL)实验均表明,晶体的杂质和缺陷都会影响材料的发光,在低温和高激发强度下尤为明显。使用微区光谱测量系统对未经剥离的PEPI晶体进行了微区发光扫描,发现在晶界处的PL光谱的半峰宽比其他位置要大,峰值能量则更低。对PEPI和PMPI3晶体实施了机械剥离,并进行了测试和表征,结果显示缺陷和杂质主要存在于晶体表面。(2)采用一步溶液法制备了PEPI和PMPI3的薄膜。我们发现PMPI3是具有多种不同相(n=1、2、3)的混合二维钙钛矿薄膜,在低温下,PMPI3薄膜的行为与二维钙钛矿一致,但在室温下,PMPI3薄膜的行为更类似于三维钙钛矿。这种二维-三维的转变也许就是多相混合物的二维钙钛矿可以作为太阳能电池活性层的原因。(3)使用一步反溶剂法制备三维钙钛矿MAPb I3薄膜,并采用PEA或PEAI溶液、以不同时间与MAPb I3薄膜反应得到二维/三维堆叠结构的薄膜。结果表明只有PEAI溶液反应30秒后的MAPb I3薄膜稳定性得到提高。实验证明了在三维钙钛矿薄膜表面通过二次反应形成二维钙钛矿覆盖层可以提高该薄膜的稳定性;但是,也可能破坏薄膜的表面完整性加速降解。
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