g-C3N4/石墨烯基柔性超级电容器的制备及性能研究

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近年来,随着柔性电子的概念、模型以及产品的出现,柔性电子器件逐渐出现在大众视野之中。柔性太阳能电池、柔性锂电池等应运而生,具有快速充放电,超长使用寿命的柔性石墨烯超级电容器更是成为研究热点。但美中不足的是石墨烯具有强相互作用的π-π键和范德华力,会引起石墨烯层之间不可逆的团聚,而这种堆积引起的紧密结构会减小比表面积,并衰减其存储能力,通常可以通过加入间隔物的方法缓解这种现象,本文选择具有高N含量、无污染、低成本的g-C3N4作为石墨烯基材料的间隔物,以rGO/g-C3N4复合材料为超级电容器的电极材料,制备出多种柔性超级电容器。本论文通过一系列测试证实了g-C3N4对石墨烯基材料性能的提高和其作为超级电容器的电极材料的可行性。其主要内容和结果如下:(1)证明g-C3N4掺杂的石墨烯材料具有优异的性能,可用作超级电容器的电极材料。本文选择典型的热缩合反应且以尿素和三聚氰胺做为前驱体制备出g-C3N4,通过将其与石墨烯溶液均匀混合,进行水热还原以及冷冻干燥,得到3D多孔结构的复合材料。将复合材料研磨涂在泡沫镍上进行三电极测试,得到结论,以尿素为前驱体制备g-C3N4掺杂的石墨烯性能杰出且远高于纯石墨烯电极材料的性能。(2)证明了rGO/g-C3N4的可应用性。具体方法是使用酸化的碳纤维作为柔性基底,通过水热合成的方法在碳纤维表面负载rGO/g-C3N4。改变rGO/g-C3N4混合比例并将其与rGO/CF,以及CF的电化学性能做对比。得出结论当rGO/g-C3N4比例为4:1时性能最好,且与PVA-KOH电解质组成的一维柔性器件性能可以达到63 mF/cm2。(3)通过抽滤与热还原的方法制备了纸状的rGO/g-C3N4电极材料,命名为GNP。通过不同还原温度的对比,发现还原温度为350℃效果最好。通过对比不同还原气氛,发现在氮气氛围下还原得到的电极材料性能远不如在空气气氛下还原的电极材料。通过XPS分析,推测出在氮气气氛下g-C3N4在一定程度上阻碍了GO的还原。且与PVA-KOH电解质组装的二维柔性超级电容器性能可以达到425 mF/cm2。无论是三电极的测试,还是组装为一维纤维状以及二维纸状的柔性器件后进行两电极的测试,都可以证明g-C3N4是一种较好的间隔物,可以达到有效的防止石墨烯堆叠,提高电极材料性能的目的。
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