钙钛矿型复合氧化物用于催化消除有机染料和汽车尾气污染物以及选择性加氢

来源 :中南民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:honghui2009
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本论文主要考察(1)二氧化硅载体在钙钛矿型复合氧化物LaFeO3-Silica催化氧化降解有机染料罗丹明B(RhB)的反应中扮演不同的角色。四种不同结构的LaFeO3-Silica复合氧化物通过原位合成的方法负载于不同的介孔硅(SBA-15,SBA-16,MCF)纳米硅粉(NSP)材料中。XRD,N2物理吸附和TEM表明晶粒大小为15-20 nm的LaFeO3相形成。在沉积LaFeO3之后,载体纹理依旧保持不变。催化活性研究表明,除了分散表面的LaFeO3,载体在反应中还扮演着两个角色:一是从从溶液中将RhB吸附到载体的孔道内。二是将RhB从孔道转移到活性位点上。两者共同影响着催化活性。然而无孔的NSP对于RhB的吸附量微乎其微。MCF显示出较好的RhB吸附能力和较高的将RhB转移到活性位点的能力。因此是最好的载体负载LaFeO3用于催化氧化RhB。SBA-15和SBA-16虽然对于RhB吸附能力相当或者更高,但它们将RhB转移到活性位点的能力却不如MCF。基于此,在催化氧化RhB反应中,提出了复合氧化物LaFeO3-Silica中载体所扮演的角色。镍掺杂对LaCoO3催化氧化CO的性能具有一定的影响,通过部分Ni取代钴离子或者将NiO分散到LaCoO3表面对其进行研究。催化活性表从大到小依次为10%Ni/LaCoO3>LaCoO3>LaCo0.8Ni0.2O3。其中CO引燃温度分别为60,110和140℃。基于XPS,H2-TPR,O2-TPD和CV测试推断通过分散掺杂的10%Ni/LaCoO3提高的催化活性是由于NiO和LaCoO3协同效应,而晶格取代LaCo0.8Ni0.2O3降低的催化活性主要是由于Ni掺入使得La离子在表面的富集。寿命测试也表明10%Ni/LaCoO3是稳定的催化剂在反应32 h之后未出现明显的失活。高活性和稳定性的10%Ni/LaCoO3表明,将金属浸渍在钙钛矿氧化物的表面作为一种可行的策略来制备催化剂用来催化氧化CO。选择性加氢反应是一种重要的工业化有机合成的中间体或者加氢脱硫去删除不必要的杂原子。将钙钛矿氧化物作为催化加氢催化剂的文章很少报道。据我们所知,将Pd掺入到钙钛矿氧化物LaFe0.95Pd0.05O3中,在反应温度为50℃,氢气氛围中也表现出很好的反应活性和产物的选择性。在进行五次重复试验之后没有明显的失活现在,从而给了选择性催化加氢一个新的思路。
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