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原始细胞膜为原始生命的形成提供了“区隔”,使得原始细胞与环境间的物质交换和能量交换、代谢、生长-分裂自复制等过程成为可能,在生命起源中扮演着至关重要的角色。目前作为原始细胞膜的模型体系有:脂质体、脂肪酸囊泡、无机纳米颗粒团聚物、团聚体液滴和油滴等。 粘土矿物具有荷电性、高比表面积和选择吸附性,可屏蔽紫外线,并且能够提供一个发生聚合反应的模板来催化氨基酸、多肽、蛋白质等关键生物分子的合成。由于粘土颗粒的特殊结构和性质,它有可能为原始生命的起源提供场所。本文以人工合成的阴离子粘土(LDHs)作为粘土矿物的模型体系,研究了LDHs与蛋黄卵磷脂脂质体的相互作用,考察了LDHs在双层膜表面吸附以及迁移(跨膜动力学)微观过程,提出了可能的跨膜机理。 单一单链双亲分子囊泡体系在原始地球环境相关性、渗透性、易制备性和自复制能力等方面逐渐被认为是更为合理的原始细胞膜模型。本文合成了至今鲜有报道的十二烷基硫酸(DHS),并将其作为原始细胞膜模型的构筑单元。研究了DHS水溶液的相行为,表征了DHS囊泡的物理化学性质,考察了其作为原始细胞膜模型的原始生物膜特性,如选择渗透性、快速交换能力、生长-分裂自复制能力、原始地球极端环境条件下的稳定性等。此类新型原始细胞膜模型的构筑,帮助我们了解原始生物膜的本质特征,为早期地球环境中细胞的诞生和生命的起源提供信息。 本文主要研究内容和结果: (1)制备并选取了粒径约为2μm的蛋黄卵磷脂质体(EYL)作为原始细胞膜模型,研究了EYL膜对钙黄绿素和尼罗红荧光染料的渗透性。研究了不同粒径(100nm、500nm)的阴离子粘土(LDHs)与EYL双层膜的相互作用(吸附、跨膜、双层膜形貌变化等)以及形成的LDHs/EYL的时间稳定性等,探讨了LDHs颗粒与脂质体双层膜相互作用的机理,以期初步认识LDHs颗粒与原始细胞膜模型之间的相互作用规律,为它们在生命起源中扮演的角色提供线索。 (2)合成了具有原始地球环境相关性的简单单链双亲分子十二烷基硫酸(DHS),系统地研究了DHS水溶液的相行为。通过表面张力法、浊度法、荧光探针法以及摩尔电导率的测定,结合目测法、电子显微镜以及动态光散射等方法,确定了DHS的临界聚集浓度(CAC)为0.4mM,室温下DHS的溶解度为10mM。在不添加任何助表面活性剂的条件下,当体系pH值接近其表观pKa(3.11)时,DHS在水溶液中自发形成囊泡。DSC测试以及荧光染料的包覆与释放实验证明,DHS囊泡形成机理是质子化的DHS与去质子化的DHS之间形成了氢键二聚体,进而组装为囊泡结构。 将制得的DHS囊泡体系作为一种新型的原始细胞膜模型,并考察了其原始生物膜特性:(i)选择渗透性。细胞膜能够透过小分子染料(如钙黄绿素、尼罗红)及离子(如K+、Cl-),然而不能透过大分子(牛血清蛋白);(ii)快速交换和自复制能力。在过量十二烷基硫酸钠胶束存在下,胶束(←→)单体(←→)囊泡由于快速交换的存在会重新建立平衡,表现为DHS囊泡的生长-分裂自复制过程;(iii)极端条件下的稳定性。DHS囊泡表现出优越的时间稳定性(>1年),并且能够在强酸性(pH=3.0)以及极稀浓度(0.5mM)下形成并稳定存在。