串联多组分反应的序列可控聚合与聚季膦盐基因载体

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多组分聚合己成为合成序列可控聚合物的重要工具之一。尽管Passerini多组分反应已经被广泛应用于序列可控的聚合物的合成,但是利用Passerini多组分反应和其他多组分反应串联一锅法合成序列可控的聚合物至今没有人报导过。这里,我们报导了将Passerini多组分反应和胺-巯基-烯的三组份反应串联,一锅法合成了序列规整的聚合物。其中,Passerini反应——甲基丙烯酸、己二醛和异氰基乙酸乙酯的反应生成包含两个烯基的新分子。随后,将胺和硫代内酯加入到反应体系中去,发生三组份的胺-巯基-烯反应,最终得到序列规整的高分子。GPC测得聚合物分子量有13.7kDa,分子量分布为3.1。同时这个串联的两个三组分反应可以扩展到合成带有功能性侧基(例如可参与click反应的烯基)的序列规整的聚合物,GPC测得分子量为49.8kDa,分子量分布为2.03,得到的聚合物可经过后修饰接上其他基团。这种方法为构建具有分子特异性和复杂性的序列规整的高分子提供了一种快速的途径。聚合物的拓扑结构也对其性质产生很大的影响。而生物体内大分子的序列规整性与重要的生命活动紧密联系,基因的序列规整性遭到破坏则会造成严重的基因疾病。非病毒基因治疗则能有效传递治疗DNA到达研究病变部位治疗这些疾病,现在大部分研究者主要使用含氮类的聚合物或脂质体基因载体。阳离子聚合物基因载体的拓扑结构也会显著影响基因治疗的效果。这里,我们通过RAFT聚合合成了不同结构的季膦盐类的聚合物,它们是一种新型的基因载体。动态光散射结果表明季膦盐聚合物(PTBP)能与DNA复合形成100nm左右的带正电(表面电荷+25mV以上)的纳米粒子。凝胶电泳实验结果表明在低电荷比(如2/1)条件下,PTBP可以紧密地压缩DNA,形成的粒子抗聚阴离子稳定性比PEI/DNA复合物强。荧光素酶基因转染结果显示,以低电荷比制备的PTBP/DNA复合物在Hela细胞中即可有较高的转染效率,可比肩PEI(N/P=10)的转染效果。同时在不同结构的聚合物中,线形结构的聚季膦盐的基因转染效果表现最好,支化度增加转染效率反而下降。但聚季膦盐的细胞毒性相对与于PEI较高,还需要更多的改进和研究。
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