石墨相氮化碳纳米微球及其功能膜在水环境修复中的应用与研究

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复杂废水净化是水环境修复领域面临的巨大挑战之一。以可持续太阳能为动力的光催化技术和无化学消耗的膜分离技术是复杂废水净化的理想选择。然而,微纳米尺寸光催化剂粉末回收困难和膜污染问题严重制约其实际应用。光催化膜技术将光催化和膜分离结合在一个单元中,有效解决光催化剂粉末回收困难和膜污染问题,已成为复杂废水净化领域一个新的研究热点。为此,本论文制备了高效3D石墨相氮化碳纳米微球(CNMS),并基于CNMS构建了多功能光催化复合膜用于一体式连续净化复杂废水,主要研究内容如下:基于低温溶剂热法制备了3D石墨相氮化碳纳米微球,提高了g-C3N4的空间利用率和光吸收能力,且溶剂热过程中改进了J型聚集体结构,使其具有更小的带隙(1.75 eV)和更高的太阳光利用率。此外,低原料摩尔比条件下,反应单体的不足导致面内三嗪杂环不完全聚合,在CNMS晶格中引入缺陷,促进光生电子和光生空穴的分离,显著提高CNMS的光催化活性。受超亲水泥炭藓的启发,在聚丙烯酸功能化碳纳米管(CNTs-PAA)网络上沉积表面粗糙的CNMS,制备了一种CNTs-PAA/CNMS光催化复合膜。该膜基于氢键作用将膜分离与光催化结合在一个单元中,实现多组分实际复杂废水的连续净化。层次化纳米结构和亲水性化学结构的协同作用使CNTs-PAA/CNMS复合膜具有超亲水性和水下超疏油性。球形态结构赋予膜更高的空间利用率和通量,使CNTs-PAA/CNMS膜具有优异的可见光驱动自清洁能力和更高的净化效率。在连续循环净化过程中,CNTs-PAA/CNMS复合膜依旧能保持其优异的油水乳液分离能力(最大通量5557±331 L m-2 h-1 bar-1,效率98.5±0.6%)、光催化降解能力(效率99.7±0.2%)和杀菌能力(效率~100%)。CNTs-PAA/CNMS光催化膜出色的复杂废水净化能力和自清洁能力使其在水环境修复领域具有潜在的应用价值。
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