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近年来,大气中的CO2浓度不断上升,引发了很多环境问题。将CO2转化为碳氢化合物,既能解决环境问题又能节约化石燃料的使用,同时变废为宝。其中,使用电化学方法还原CO2,可将CO2转化为碳氢化合物。在此过程中,如何制备性能优良的催化剂,显得至关重要。金属Cu及其合金,是唯一一种可以高效将CO2还原为多碳(C2+)产物的金属催化剂。但是,金属Cu催化剂的高过电位,低选择性依然是妨碍其应用的主要问题。为了克服这些缺陷,很多课题组提出了双金属催化剂的解决思路,即通过引入第二种金属来提升Cu催化剂的性能,主要包括合金,核壳结构等类型。双金属催化剂独特的结构,可使金属的原子轨道发生杂化,改变d-band中心位置。其中,AuCu合金通过修饰d-band,能降低表面结合能,进而降低中间反应的自由能ΔG,增加CO的产量,同时抑制析氢反应。本文主要通过调控CuAu合金,增强Cu基催化剂的稳定性和选择性。论文内容如下:(1)使用去合金法腐蚀Cu-Al合金,制备纳米多孔铜(NPC)前驱体。在制备纳米多孔铜的过程中,对主要的实验条件,如合金成分,腐蚀温度,去合金时间等参数进行系统研究,得到了最佳的制备条件。(2)使用湿法合成法制备纳米多孔AuCu合金,最终得到的催化剂表面以AuCu合金为主,内部以纳米多孔Cu为主。Au,Cu合金化后,能显著提升催化效果。其中Au,Cu原子相间分布的结构能明显地提升催化效率,在-0.7 V(vs.RHE)下反应时,FE(CO)可达95%以上。且连续反应10小时后,催化效果没有显著降低。(3)合成气是一种CO和H2的混合气,是一种重要的工业原料,可以转化为碳氢化合物或小分子。不同成分的合成气可以制备不同的工业产品,为了将电催化CO2的产物更便利的用于工业化生产,我们设计了一系列的AuCu合金催化剂,以生成不同H2/CO比的合成气。最终,制得的H2/CO可调比例很大,可调比值范围在0.2–2之间。