钌/石墨烯复合材料及石墨烯/聚苯乙烯发泡复合材料的超临界制备:界面影响

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石墨烯具有优异的导电性能、优良的化学稳定性和高的比表面积,在贵金属催化中做为载体和聚合物微孔发泡中做为异质体是一个很好的选择,然而,石墨烯表面含氧基团对金属纳米粒子的负载和其复合材料催化活性的影响未有深入研究,此外石墨烯填充聚合物异质体亲核作用未得到有效利用,因此石墨烯表面含氧基团对纳米粒子的影响和石墨烯异质体亲核作用的提高成为需要解决的研究课题。本论文采用天然鳞片石墨为起始原料,Hummers法制备氧化石墨,在经高温热还原处理得到热还原石墨烯,通过FT-IR、TG、元素分析和电镜照片表征氧化石墨稀和热还原石墨烯,结果表明,氧化石墨和热还原石墨烯成功制备,经过氧化,赋予石墨烯表面大量含氧基团,热还原处理石墨烯使大部分含氧基团除去,恢复导电性,满足后续实验要求。以氧化石墨稀、三氯化钌和水为起始原料,利用超临界水一步法制备纳米复合材料WRGO-Ru,另外,以热还原石墨烯为基体在超临界水中负载制备复合材料HRGO-Ru,通过XRD、EDS、TEM、XPS和TI-IR表征两种不同复合材料结构和石墨烯与Ru纳米粒子的接触状态,以苯和环己烯催化加氢活性验证不同复合材料的催化活性,与HRGO-Ru相比,复合材料WRGO-Ru中金属粒子在40wt%中负载金属粒子分散较好,同时具有高的催化活性,归结于金属粒子与石墨烯紧密的接触,同时提高了钌在纳米粒子在石墨烯表面的负载。以氧化石墨稀、石墨、碳纳米管、苯乙烯功能化石墨烯、直接剥离石墨烯和杂化体石墨烯为填料,采用熔融共混-絮凝-模压制备不同填料的聚苯乙烯纳米复合材料,利用超临界二氧化碳制备微孔发泡材料,其中,石墨粉经超声化学法制备苯乙烯功能化石墨烯和在溶剂中超生直接剥离制备石墨烯,氧化石墨稀与碳纳米管共混制备杂化石墨烯,采用TEM表征苯乙烯功能化石墨烯和直接剥离石墨烯在聚苯乙烯基体中的分散状态,通过SEM对纯聚苯乙烯和不同填料的聚苯乙烯微孔发泡材料表征,分析不同填料对泡孔的影响,结果表明,相对均相成核,异质体成核中材料平均泡孔直径减小和泡孔密度增大,不同异质体间,GO填充异质体亲核效果不明显,Gs剥离较差,表面含氧基团的减少,可以有效提高泡孔的亲核率,CNT、FGs和DEG对泡孔的影响相差不大,各有其因;HGs-1和HGs-2作为填料聚合物显示出双孔结构,不同异质体结构在超临界二氧化碳,一步法制备双孔材料,是一种简单有效的制备双孔结构的方法。分析表明发泡作用的好坏与碳材料的表面性质直接有关。
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