自旋交叉配合物成为分子磁学领域中研究的热点,某些含有3dn(4 ≤ n ≤ 7)的过渡金属配合物,在适当可控的外界条件(光、热、压力等影响)下,能够呈现出高低自旋状态的相互转换,使此类配合物具有双稳态性质,因此在分子开关、信息储存和显示材料及其它功能器件方面具有潜在的应用前景。近年的文献报道表明基于1,2,4-三氮唑或吡啶衍生物为桥联配体与亚铁离子配位可形成{M(L)2(NCX)2}-·nSolvent构型的配位聚合物,并可表现出自旋交叉行为。本论文主要以1,2,4-三氮唑和吡啶基团的1,4,5,8-萘二酰亚胺衍生物作为配体,合成系列目标配合物[Fe(NDI)2(SCN)2]和[Co(NDI)2(SCN)2],以此为研究对象进行结构和性质的研究。第一章,概述了分子基磁性材料的研究进展、自旋交叉配合物及单分子磁体的研究现状,以及对萘二酰亚胺衍生物的性质研究和应用做了简要介绍,并讨论了本课题的选题背景、意义。第二章,对于以1,2,4-三氮唑和吡啶基团作为配位基团的1,4,5,8-萘二酰亚胺衍生物配体进行了合成和表征。在不同溶剂(DMF、CH2Cl2)中分别对配体化合物用365 nm的紫外光进行照射,然后通过紫外吸收光谱进行测定和分析。在溶剂DMF中,发现相关化合物在光照前的特征峰(345、362、382nm)的吸收强度会随着光照时间而减弱,并在400～800 nm出现NDI·-自由基阴离子特征吸收峰;用循环伏安法对影响四种配体LUMO能级大小的因素进行了研究。第三章,采用过渡金属离子Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)分别与1,4,5,8-萘二酰亚胺衍生物进行反应,利用溶液扩散法得到了以下化合物的晶体:[Fe(NCS)4(NDI--DP)2(NMP)2(CH3OH)2]n(1)、[Fe(NCS)2(NDI-DT)(DMA)2]n·2nDMA(2)、[Fe(NCS)4(NDI-SP)]·H2NDI-DSP(3)、[Fe(SCN)2(NDI-DSP)2]n(4)、[Fe(SCN)2(NDI-DDP)2]n(5)、[Co(SCN)2(NDI-DSP)2]n(6)、[Co(SCN)2(NDI-DPP)2]n(7)。用 SQUID 磁测量仪对化合物4和7进行了磁性测定。结果表明在温度2～300K范围内,化合物4可能具有缓慢的自旋交叉行为,而化合物7处于顺磁状态。对化合物7的交流磁化率研究表明在外加直流磁场为0 G时存在快速零场量子隧道效应,在施加很小的外加磁场后χ’和χ"显示出强的频率依赖性,表明化合物7具有慢弛豫效应,表现出单分子磁体行为。第四章,对本论文的小结,并做了进一步展望。