稀土掺杂Ti/TiO2-SnO2复合电极制备及油田废水处理研究

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本论文主要研究稀土掺杂Ti/TiO2-SnO2复合电极的制备及其性能,并以油田废水为目标有机物,对其降解工艺进行了优化。本论文采用溶胶-凝胶法制备不同Ti:Sn比例TiO2-SnO2复合电极,通过电极析氧电位的测定和对油田废水的处理效果的评价,确定了最佳Ti:Sn比例为100:10(摩尔比)。并采用稀土掺杂的方法进一步提高复合电极的催化性能,实验对影响稀土掺杂Ti/TiO2-SnO2电极性能的主要因素:热处理温度、热处理时间和稀土的掺杂量进行了比较详细的研究。通过电极对油田废水处理效果的评价,确定了两种稀土掺杂复合电极的最佳制备工艺,分别为:La掺杂Ti/TiO2-SnO2电极,热处理温度为475℃,热处理时间为90min,La的掺杂量为100:10:3(摩尔比)时,电极性能最佳;Ce掺杂Ti/TiO2-SnO2电极,热处理温度为500℃,热处理时间为90min,Ce的掺杂量为100:10:5(摩尔比)时,电极性能最佳。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)及电子能谱(EDX)等检测分析方法对不同稀土掺杂Ti/TiO2-SnO2电极的表面形貌、涂层晶体结构及涂层的元素组成进行了表征及分析。实验结果表明,稀土的掺杂有利于晶粒细化,增加涂层比表面积,有利于电极导电性和催化性能的提高。适量的稀土掺杂促进了Sn原子对TiO2晶格中Ti原子的取代,增加TiO2吸引质子或电子的能力,提高Ti/TiO2-SnO2电极的导电性和电催化活性。但掺杂量过高会破坏TiO2晶格,使电极性能降低,甚至低于未掺杂的电极。本论文优化了油田废水的降解工艺。得出最佳降解工艺参数为:以稀土Ce掺杂Ti/TiO2-SnO2电极为阳极,Ti电极为阴极,电极浸入面积4cm2,电流密度为30mA/cm2,极间距2cm,电解质NaCl浓度为10g·L-1,pH为3~5,温度为30℃,电解时间60min。在最佳工艺条件下,废水油含量和CODcr的平均去除率分别达到92.8%和89.2%。紫外光谱分析表明,污染物降解过程中首先生成中间产物,然后被矿化为CO2和H2O。
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