基于光热协同作用的TiO2高效催化降解苯的研究

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近年来,室内外的挥发性有机物已经造成了严重的环境污染。对挥发性有机物的治理已经成为研究的热点,它们不仅对人体健康有极大的危害,而且也造成了严重的环境污染。在各种有机污染物中,苯由于其致癌性与难降解的特性成为人们研究的重点,而且苯也是在我们大气污染中存在最多的有机污染物之一。在过去的几十年中,TiO2催化剂因其较高的活性、稳定性、价廉和无毒等被认为是最具应用前景的光催化材料。然而,当TiO2光催化剂用于挥发性有机污染物(如:苯)的光催化降解时,因在催化反应过程中产生的中问产物沉积在光催化剂表面,从而导致TiO2光催化剂的快速失活。本论文中研究了热效应对TiO2光催化降解苯的影响,发现光热协同作用极大地提高了TiO2催化降解苯的催化活性和催化稳定性,采用红外光谱、光电流测试、XRD、XPS以及原位拉曼等手段对光热协同催化、光催化及热催化反应进行了表征,研究了TiO2光热协同催化的本质,其主要内容及结论如下:1)研究发现TiO2光热协同催化降解苯的活性远高于单一的TiO2光催化和热催化活性,且TiO2的催化稳定性得到显著改善。TiO2光热催化反应机理研究发现,TiO2对苯的光热氧化降解符合Mars-van Krevelen的氧化还原机理。在该TiO2光热催化反应中,TiO2催化剂中的品格氧参与苯的催化氧化,而产生的TiOX(x<2)被氧气重新氧化成TiO2。光热催化反应不是光催化与热催化过程的简单结合,而是存在一种光热协同作用,这种光热协同作用大大降低了TiO2的晶格氧氧化苯所需要的活化能,从而使得光热氧化苯的效率远高于光催化与热催化。2)为了进一步提高催化剂的光热氧化活性,本文研究了光辅助水热处理对TiO2光热协同催化降解苯性能的影响,发现经过光辅助水热处理后的TiO2催化剂在光热氧化效率上进一步得到提高。XRD和Raman表征结果表明光辅助水热处理降低了TiO2(P25)催化剂中金红石的含量,光辅助水热处理后的TiO2催化剂的光热氧化效率的提高可能与TiO2(P25)催化剂中金红石含量的降低存在一定关肤。
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