多孔YxFeyZr1-x-yO2包覆TiO2固体超强酸填充聚偏氟乙烯杂化膜的研究

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聚偏氟乙烯(PVDF)具有物理化学性能稳定、柔韧度好和易改性等优点而成为一种比较理想的膜材料,并被广泛应用于含油废水的深度处理。但是在处理废水时,PVDF膜不仅容易被污染还会被压实,这导致PVDF膜通量的下降和分离性能的降低,因而限制了PVDF膜的广泛应用。因此对PVDF膜进行改性使其具有良好亲水性、抗压实性和耐污染性能有着重要的意义。本论文通过TiO2粒子的合成、多孔YxFeyZr1-x-yO2包覆和表面酸化处理制成多孔YxFeyZr1-x-yO2包覆TiO2固体超强酸(SYFZr-Ti)。SYFZr-Ti的粒径在400 nm左右,YxFeyZr1-x-yO2外壳为多孔结构且厚度约为50 nm,酸度为-16.468。然后将SYFZr-Ti经SDBS改性后填充到PVDF中制成在膜孔道和表面具有微反应位的SYFZr-Ti/PVDF杂化膜,SYFZr-Ti的适宜填充量为:SYFZr-Ti与PVDF的质量比为20:100(g:g)。SYFZr-Ti均匀分散在PVDF膜孔道内,且以氢键的方式与PVDF链相互作用。SYFZr-Ti/PVDF杂化膜的亲水性、力学性能和抗压实性能较好。制备了自组装膜用于含油废水的预处理,先将硅质材料进行硅烷化改性再其表面包覆一层Al2O3制备成功能化硅质材料并组装在多孔硅质材料表面。功能化硅质材料制备过程中的适宜物料比为:n(KH550):n(SiO2)=0.42:1(mol:mol),n(Al2O3):n(SiO2)=0.36:1(mol:mol)。自组装膜预处理含油废水(COD:298 mg/L,固体悬浮物:78 mg/L,浊度:2.1 NTU,含油量:96 mg/L)时,适宜的功能化硅质材料厚度为0.20 mm,循环次数为80次,预处理后的含油废水水质为COD:51 mg/L,固体悬浮物:17 mg/L,浊度:0.38 N TU,含油量:23.06 mg/L。将SYFZr-Ti/PVDF杂化膜用于处理经过自组装膜预处理后的含油废水,温度为25°C,跨膜操作压力为0.15 MPa。经SYFZr-Ti/PVDF杂化膜处理后的含油废水水质为COD:31 mg/L,固体悬浮物:2 mg/L,浊度:0.11 NTU,含油量:2.16 mg/L,达到了碎屑岩油藏注水的A3级标准(SY/T 5329-94)和天津市污水综合排放的1级标准(DB12/356—2008)。SYFZr-Ti/PVDF杂化膜可以降解部分有机污染物和无机污染物。对SYFZr-Ti/PVDF杂化膜进行物理清洗和化学清洗后,SYFZr-Ti/PVDF杂化膜的通量恢复效果较好。最后,本论文对SYFZr-Ti/PVDF杂化膜中的微反应位形成机理进行了研究分析。
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