DOM对沉积物吸附土霉素性能的影响研究

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随着社会的进步和人们生活质量的提升,禽畜养殖业迅速发展,导致了抗生素的大量使用,给水体和土壤环境带来更紧迫的污染威胁。土壤和沉积物作为自然界普遍存在的吸附剂,其吸附作用是抗生素在环境中迁移转化的主要环节,且土壤和沉积物的种类、粒径分布、有机质(尤其是溶解性有机质)含量等对其吸附能力有着重要影响。因此,研究抗生素在不同沉积物中的吸附性能及其在溶解性有机质(DOM)影响下的行为特征,对于认识抗生素的环境行为,评估其危害有着重要意义。本研究选取了三种不同的渭河沉积物:河床沉积物、一级阶地沉积物、污水排口沉积物,探究不同沉积物吸附典型抗生素(土霉素)的过程,在此基础上探讨不同来源(植物、动物)DOM的添加对吸附的影响,采用了三维荧光技术、元素分析、扫描电镜等方式表征了沉积物与DOM的结构特征,进而得出DOM对沉积物吸附抗生素的影响机制。最后研究了吸附体系Zeta电位的变化规律与吸附性能的关系,然后以Zeta电位为手段,探讨了pH和离子强度等因素对沉积物吸附土霉素的影响。主要取得了以下成果:1.河床沉积物对土霉素的吸附动力学更符合准一级模型,而一级阶地沉积物和污水排口沉积物的吸附动力学更符合准二级动力学模型。三种沉积物对土霉素的等温吸附过程都可以用Langmuir模型和Freundlich模型很好地拟合。河床沉积物对土霉素的吸附量最大,一级阶地次之,而污水排口沉积物的吸附量最小。三种沉积物的吸附过程均为自发的吸热反应,且主要为物理吸附,但吸附自发程度并不相同,河床沉积物吸附过程最容易发生,而污水排口沉积物最不易发生。对比三种沉积物的吸附过程,沉积物粒径越小,对土霉素的吸附量越大,在粒径分布相似的情况下,有机碳含量越高,吸附量越高。2.添加外源性DOM后三种沉积物对土霉素的吸附速率加快,平衡时间提前,吸附动力学过程发生改变。Langmuir模型和Freundlich模型依然能很好地描述添加外源DOM后的等温吸附过程。添加源自腐化植物的DOM(极性、亲水性小,芳香度高,含有大量类腐殖质)后,促进了沉积物对土霉素的吸附作用,而添加堆肥鸡粪的DOM(极性、亲水性大,芳香度低,含有大量类蛋白质)后却有抑制吸附的趋势。添加两种外源性DOM后沉积物对土霉素的吸附过程依然是自发的吸热反应,主要为物理吸附作用,但对自发程度的影响不同,添加腐化植物DOM后,反应自发程度加大,添加堆肥鸡粪DOM后自发程度减小。3.通过研究吸附体系Zeta电位,发现三种沉积物吸附土霉素时,Zeta电位均为负,且对土霉素的吸附性能越好,Zeta电位值就越负。由于体系为酸性或中性时,存在大量带正电荷的土霉素,所以沉积物体系的Zeta电位更负时,沉积物对土霉素的吸附性能更强。结合添加外源性DOM对沉积物吸附土霉素的影响规律,在添加腐化植物DOM后,沉积物未吸附土霉素和吸附后体系的Zeta电位的差值(ΔZeta)相比未添加外源DOM时增加,而添加堆肥鸡粪DOM后,ΔZeta相比未添加时却稍有降低,发现当ΔZeta越大时,吸附量就越大,即ΔZeta与土霉素的吸附量之间存在正相关关系。通过对ΔZeta的计算,发现高浓度腐化植物DOM对吸附的促进效果不如低浓度的好,但高浓度堆肥鸡粪DOM相比低浓度时加剧了抑制作用。pH和离子强度的变化对沉积物Zeta电位影响十分显著,河床沉积物吸附体系的Zeta电位随着pH增加变小,但由于土霉素分子的存在形态受pH影响,所以吸附存在pH最适区间;但其Zeta电位会随着离子强度的增加而变大,因而离子强度增加会抑制沉积物对土霉素的吸附作用。
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