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低浓度煤层气的开发利用对于保障煤矿安全生产、改善我国能源结构、减少能源浪费和环境污染、发展循环经济和低碳经济具有重要意义。由于低浓度煤层气中CH4和N2物化性质极为接近,目前难以找到有效的吸附剂利用变压吸附技术分离CH4/N2,这成为制约变压吸附技术提浓低浓度煤层气的发展瓶颈。本文以无烟煤为炭质前驱体,采用炭化-活化-苯类气相碳沉积工艺制备炭分子筛(T-CMS),通过单因素实验得出活化工艺的最佳条件:碱炭质量比为3:1,活化温度为800℃、活化时间为90min;通过正交实验得出碳沉积工艺的最优条件:碳沉积温度为600℃,碳沉积时间为10min,流率为1.2mL/min;制备的无烟煤基炭分子筛比表面积达1847m2/g,微孔比例占60.70%,平均孔径为0.7041nm。采用静态体积法,测试了CH4、N2在T-CMS、陕北煤丝炭基炭分子筛(S-CMS)和13X沸石上的吸附量。在同一压力下,N2的吸附量均小于CH4,随着吸附压力的增大,CH4和N2吸附量差异增大;Langmuir吸附模型拟合参数表明甲烷为强吸附组分,饱和吸附量qm的大小顺序为S-CMS>T-CMS>13X沸石;CH4/N2在各吸附剂上的分离系数大小顺序为T-CMS>S-CMS>13X沸石,其中T-CMS的分离因子为3.097。利用自制变温变压耦合吸附装置,测试了T-CMS、S-CMS、13X沸石的CH4穿透曲线,T-CMS的穿透点为(279s,1.25%),S-CMS的穿透点为(228s,1.25%),13X沸石的穿透点为(165s,1.25%),T-CMS的分离效果最佳。对T-CMS进行了亲烃改性和低温等离子体改性,亲烃试剂包括C24、SDB和PEI,低温等离子改性气氛分别为CH4和N2。对改性炭分子筛T-CMS-C24、T-CMS-SDB、T-CMS-PEI、T-CMS-P-CH4、T-CMS-P-N2进行了CH4、N2吸附量测试及Langmiur吸附模型拟合,并计算了分离系数,T-CMS-P-CH4、T-CMS-P-N2的分离效果均优于T-CMS,低温等离子改性有利于提高炭分子筛分离CH4/N2的能力。采用静态体积法,测试了不同温度下CH4、N2在T-CMS上的吸附量,采用9种不同的吸附模型进行了吸附等温线的非线性拟合,各模型的拟合精度大小顺序为D-A>F-L>E-L>Sips>Toth>Langmiur>D-R>Freundilch;Langmuir、Toth、E-L模型中饱和吸附量qm均随温度的升高而减小,且温度变化对于N2的饱和吸附量影响较大;E-L模型、Toth模型和Sips模型中反应表面不均一的参数n随着温度的升高而增大,F-L模型中分形维数的D的变化表明温度升高增加了炭分筛表面的不均一性。对T-CMS吸附CH4、N2进行了热力学分析,两种气体的等量吸附热均随吸附量的增大呈递减趋势,且在吸附量较小时变化较为明显,表明炭分子筛表面能量的不均一性;CH4的平均等量吸附热为11.80KJ/mol,N2的平均等量吸附热9.06KJ/mol,均属于物理吸附;随着吸附量的增大,N2的吸附热变化范围大于CH4。本文研究为煤基炭分子筛的制备及变压吸附浓缩煤层气工艺提供了基础理论数据。