【摘 要】
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四环素类（Tetracyclines,TCs）抗生素因高实用性和价格低廉,被广泛用于人类疾病治疗和农林畜牧等领域。由于抗生素“虚拟持久性”的特征对人类健康和生态平衡所造成的严重影响,如何寻找有效的方法来去除水中抗生素成为研究的前沿与热点。抗生素的处理方法有生化处理、电化学方法、膜分离、吸附和催化等。其中,吸附法具有经济、高效、可回收和易于操作的优势;在此基础上,催化可以进一步将吸附后的污染物分子分
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四环素类（Tetracyclines,TCs）抗生素因高实用性和价格低廉,被广泛用于人类疾病治疗和农林畜牧等领域。由于抗生素“虚拟持久性”的特征对人类健康和生态平衡所造成的严重影响,如何寻找有效的方法来去除水中抗生素成为研究的前沿与热点。抗生素的处理方法有生化处理、电化学方法、膜分离、吸附和催化等。其中,吸附法具有经济、高效、可回收和易于操作的优势;在此基础上,催化可以进一步将吸附后的污染物分子分解,减小二次污染。本论文以具有高比表面积和孔容、孔径可控可调的介孔氧化硅（SiO2）为基础,通过改进合成方法,将吸附活性物种铝（Al）引入介孔SiO2;在此基础上,通过研磨辅助自渗透方式在Al-SiO2当中引入催化物种,进一步提升材料在去除抗生素废水的催化能力。1、采用传统水热法,在含有模板剂、硅源的水溶液中,利用强碱弱酸盐AlCl3·6H2O水解提供的弱酸性环境,制备了一系列含铝的介孔SiO2吸附剂Fx。Fx均有较大比表面积(723-876 m~2·g-1)和孔容(0.82-1.06 cm~3·g-1);吸附TC的过程遵循伪二级动力模型,F1.0（r Al:Si=1:1）对TC有最高去除率(83%,C0=80 mg·L-1);F1.0吸附去除TC的能力优于SBA-15、Al2O3和工业SiO2,吸附符合Langmuir等温线模型,说明吸附TC的过程为单分子层化学吸附;F1.0吸附TC的过程表现出较强的p H依赖性,p H=5.0有最高去除率(86%,C0=80 mg·L-1);F1.0对NOR、CIP也有61.8 mg·L-1和62.8 mg·L-1的去除量(C0=80 mg·L-1);同时,F1.0有较高的可再生性和稳定性,6次吸附/解吸后依然保持了良好的吸附能力(73.6%,C0=80 mg·L-1)。通过p H值对吸附的影响及离子强度的影响等,证实静电相互作用为介孔Al-SiO2材料去除TC的主要机理,UV-vis和FT-IR也证明了TC和F1.0之间表面络合物的形成。2、考虑到单一吸附会造成二次污染,且介孔SiO2本身缺少活性催化位点,因而选用简单的研磨辅助自渗透法结合随后的原位碳化还原的方法,合成了一系列Cu掺杂的介孔C/SiO2吸附/催化剂。介孔Cu-C/SiO2材料均有较大的比表面积(653-417 m~2·g-1)和孔容(0.81-0.54 cm~3·g-1);材料中的Cu以Cu（0）为主、少量为Cu（I）,且Cu纳米粒子（NPs）均匀地分散在介孔框架中;当引入的Cu物种含量为r Cu:Si=0.2:1时,所得Cu-C/SiO2（0.2）材料中Cu和Cu2O纳米粒子的晶体尺寸分别为16.6 nm和4.2 nm。Cu-C/SiO2材料吸附TC的过程遵循伪二级动力模型,其中Cu-C/SiO2（0.2）对TC去除率最高(86%,C0=300 mg·L-1)。Cu-C/SiO2（0.2）在4h内对高浓度TC(500 mg·L-1)的吸附/降解协同去除率达100%,降解速率常数为0.05766。腐殖酸（HA）和几种阳离子(Na+、Ca2+、K+)的加入能促进Cu-C/SiO2（0.2）对TC的吸附而不降低降解效果;Cu-C/SiO2（0.2）在自来水和纯水两种介质中对TC都保持了较高的总去除能力（94%、100%）,证明能适应多种水处理环境;进一步的研究表明Cu-C/SiO2材料中的碳、Cu（0）和Cu（I）均参与了Fenton反应,且·OH在Fenton催化中起主要作用,UV-Vis、FT-IR、XPS证明了TC和Cu-C/SiO2（0.2）之间的表面络合物的形成。
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