木质素是自然界可提供芳环结构的大宗再生资源。选择性断裂芳基醚键反应是木质素解聚为单酚类化合物的必经过程,也是构建木质素催化解聚反应体系的重要途径。本文通过后交换法制备出酸量可控的Al-SBA-15介孔材料,并采用尿素沉淀法制备出高分散的NiO_x/Al-SBA-15催化剂,建立起温和条件下木质素模型化合物—愈创木酚催化断裂芳基醚键的反应体系,成功的将愈创木酚和木质素生物油转化为苯酚等高附加值的单酚化学品。主要研究内容如下:1、采用后交换法将Al引入到SBA-15骨架中,在催化剂表面形成L酸性位,通过改变硅铝比可有效调节催化剂表面酸量,以此为催化剂载体,采用尿素沉淀法合成了高活性的NiO_x/Al-SBA-15催化剂。在0.1 MPa(表压)初始氢压、120 ~oC的水溶剂中,经过2 h反应,愈创木酚转化率达到79.8%,苯酚的选择性为69.8%,反应碳平衡为81.2%。随着催化剂表面L酸量的提高,愈创木酚的转化率逐渐升高,苯酚产物选择性先升高后降低,而反应的碳平衡则出现明显下降。结果表明当催化剂的表面酸量较高时,愈创木酚更容易发生聚合反应,生成不挥发大分子化合物,从而影响反应碳平衡。2、以NiO_x/Al-SBA-15(Si/Al=10)为催化剂,重点研究了催化剂的还原温度、反应初始氢压和反应温度在愈创木酚转化反应中的影响。结果表明催化剂在460 ~oC的还原温度下,形成金属态和二价的镍活性中心,产物中苯酚的收率最高达到55.7%;催化剂在600 ~oC的还原温度下,形成金属态的镍活性中心,反应主产物变为环己醇,其选择性达到78.2%;随着反应初始氢压的增大,愈创木酚转化率升高,但苯酚的选择性下降,环己醇产物选择性升高;随着反应温度的升高,愈创木酚转化率会逐渐提高,但过高的反应温度,使得催化剂孔道结构出现坍塌,导致愈创木酚转化率降低。3、NiO_x/Al-SBA-15(Si/Al=10)催化剂在120 ~oC,2 MPa的氢压的反应条件下对木质素生物油的加氢反应具有催化活性,主要的产物是苯酚、愈创木酚等单酚类物质,占总选择性的59.8%。