石墨相氮化碳基光催化复合材料控制制备及其光催化性能

来源 :湖北工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiexia1987623
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作为一种可见光响应的非金属聚合物半导体材料,石墨相氮化碳(g-C3N4)在环境光催化领域具有广阔的应用前景。然而未经修饰的g-C3N4存在着可见光响应范围小、光生电子-空穴容易发生复合、可见光光催化活性低等缺陷,不利于实际应用。本论文在贵金属Au和半导体CdS分别修饰g-C3N4的基础上,先后采用光还原法和生物分子辅助法制备了具有高效光催化活性的g-C3N4基复合材料。在此基础上,采用调控Au含量和碳包覆的手段进一步改善其光催化性能。本论文的具体研究内容和结果如下:(1)采用两步光还原法制备了CdS/Au/g-C3N4复合材料。研究发现CdS/Au/g-C3N4复合材料中同时存在两种结构:CdS-g-C3N4异质结与CdS-Au-g-C3N4全固态Z型结构。光催化降解罗丹明B的结果表明,CdS/Au/g-C3N4具有比Au/g-C3N4与CdS/g-C3N4更高的光催化活性,这可能是由于CdS/Au/g-C3N4中的全固态Z型结构具有更高的光生电子-空穴分离效率、高的光催化氧化还原性和可见光吸收能力。(2)利用生物分子半胱氨酸辅助法原位构建了Au@CdS/g-C3N4复合材料。其中CdS与Au之间依靠氨基(-NH2)相互连接,构建了Au@CdS核壳结构并负载在g-C3N4表面,避免了CdS-g-C3N4异质结的出现,形成了CdS-Au-g-C3N4全固态Z型结构以及Au@CdS核壳结构。在光催化降解苯酚和甲基橙的过程中,Au@CdS/g-C3N4复合材料体现出了良好的光催化活性及稳定性。(3)通过进一步调控Au含量,抑制了Au@CdS/g-C3N4复合材料中Au@CdS之间的团聚现象,使Au@CdS尺寸更加细小且均匀分布于g-C3N4表面,形成了单一的CdS-Au-g-C3N4全固态Z型结构,促进了光生电子-空穴的分离,有效提高了Au@CdS/g-C3N4的光催化活性。采用水热碳化法获得的C/Au@CdS/g-C3N4复合材料,其表面的非晶碳薄膜具有良好的吸附性能,有利于污染物分子在复合材料表面的富集,在加速污染物的光催化降解过程的同时,也加快了光生氧化物物种如空穴、超氧阴离子以及羟基自由基的消耗速率,从而也有效的抑制了Au@CdS的光腐蚀现象。(4)复合材料光催化性能的对比结果表明,在生物分子辅助的基础上,通过调控Au含量和碳包覆获得的C/Au@CdS/g-C3N4比光还原法所制备的CdS/Au/g-C3N4以及生物分子辅助构建的Au@CdS/g-C3N4具有更好的光催化活性及稳定性,在环境光催化领域具有良好的应用前景。
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