铁酸铋基光催化材料的制备及光催化性能研究

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铁酸铋(BiFeO3)是少数几种室温下同时具有铁电、铁磁的新型多铁性材料之一,且具有较窄的禁带宽度(2.1-2.8 e V),在光催化领域受到了越多越多的关注。但是单一的BiFeO3的光生电子和空穴易复合,光催化效率较低。因此,本文围绕如何提高BiFeO3的光催化效率展开,如:1)与高级氧化技术结合协同降解有机污染物;2)进行离子掺杂;3)制备BiFeO3/g-C3N4新型复合材料,形成异质结构来降低光生电子和空穴的复合率。1. 采用水热法制备出纯相BiFeO3微米球,通过X-射线衍射、扫描电子显微镜、固体UV-vis漫反射光谱等手段对材料进行了表征,分析其物相、结构、形貌、和光学性质。BiFeO3在可见光下降解罗丹明B(Rh B)的实验表明,BiFeO3具有良好的可见光活性可以降解Rh B。BiFeO3中的Fe3+可以活化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性自由基SO4·-,在协同高级氧化技术后光催化效率明显高于纯相的BiFeO3。此外我们研究了反应温度、PMS用量等条件对光催化活性的影响,发现随着温度与PMS用量的增加,光催化活性明显增强。为了进一步探究反应中自由基的影响,进行了系列淬灭实验,并提出了光催化和高级氧化技术协同降解有机污染物的机理。2.采用水热法制备出了Co掺杂的BiFeO3微米球,通过X-射线衍射、扫描电子显微镜、磁滞回线、固体UV-vis漫反射光谱等对光催化材料进行表征。XRD与SEM的EDS分析结果表明Co已掺杂进入BiFeO3晶格中,由于掺杂量较少并未引起结构变化。UV-vis分析表明,掺杂后样品对光的吸收范围扩大到400 nm700 nm;由于Co较Fe有利于激发PMS产生SO4·-和SO5·-,使得Co掺杂BiFeO3活化PMS降解Rh B的能力显著增强。同时Co掺杂后的样品,能有效的降低光生电子和空穴的复合率,从而有效的提高光催化活性。通过对BiFeO3颗粒的磁性能分析表明Co的掺杂能增加BiFeO3的磁性。最后对Co掺杂BiFeO3的稳定性进行了考察。3.采用水热和高温焙烧相结合法制备出不同质量配比的g-C3N4/BiFeO3复合材料(g-C3N4/BiFeO3的质量比分别为3%、6%、12%),通过X射线衍射、透射电子显微镜、固体UV-vis漫反射光谱等手段对样品进行了表征。XRD、TEM分析结果表明异质结构在两种材料之间形成。UV-vis分析表明复合材料较纯相BiFeO3的光吸收范围更广。在可见光的照射下,形成异质结结构的BiFeO3/g-C3N4新型复合材料表现出比单相的BiFeO3更强的光催化活性与稳定性。同时为了进一步提高光催化活性,向体系内引入H2O2形成类-Fenton试剂,产生强氧化性的·OH,更高效的降解有机污染物。此外,我们探究了在类-Fenton反应中溶液p H值对光催化活性的影响,最后并对复合材料的稳定性进行了考察,并通过淬灭实验提出光催化反应机理。
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