基于PEO基固态聚合物复合电解质的制备及其在锂离子电池中的应用

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近年来,商业化的锂电池频繁出现问题,如有机电解液的泄漏、挥发、热稳定性差、易燃易爆等,而有效解决这些问题的方法便是使用固态电解质。由于不存在有机液体,固态电解质与电极和容器发生化学反应的几率能够很大程度的降低,同时固态电解质还具有几何形状灵活、可操作温度范围宽、能量密度高等优点,从而引起了广泛的关注。然而固态电解质的实际应用仍存在较大的问题,例如固态电池中固体电解质与电极之间的界面稳定性差,室温下的离子迁移数和离子电导率低,电池充放电比容量较小等,针对上述固态电解质所存在的问题,本论文采用不同方法对其进行改性,主要研究内容如下:1.采用静电纺丝法制备了具有高离子电导率的无机快离子导体LLTO纳米线,作为填料填充到聚合物PEO基体中制备一种新型PEO/LiTFSI/LLTO聚合物电解质,通过扫描、XRD、阻抗、循环等的测试表明,LLTO纳米线的添加能够有效降低结晶度,提高离子电导率和电化学窗口,当LLTO纳米线的百分含量为5%时,离子电导率达到最高,60℃条件下为3.63×10-4 S·cm-1,以LiFePO4为正极,锂片为负极组装的电池放电比容量在循环100圈后仍在123 mAh·g-1,库仑效率始终在100%左右。2.采用非晶聚合物PPC对PEO基聚合物电解质改性研究,PPC为非晶态聚合物,通过与PEO基体的共混改性,可以有效的增加聚合物复合电解质的非晶区,降低PEO基体的结晶度,进而提高离子的迁移速率。通过DSC、XRD、离子电导率、循环倍率等的测试显示,PPC的添加能够有效降低聚合物结晶度,提高固态电解质电化学窗口、力学性能和对锂的界面稳定性,相比于纯PEO聚合物电解质,当PPC的添加量为50%时离子迁移数达到最高,从0.156增加到0.184,电化学窗口达到4.9 V,对全电池进行充放电测试表明固态聚合物复合电解质具有优良的循环性能。3.采用有机无机复合改性PEO基固态电解质,在加入非晶态聚合物PPC的基础上添加无机快离子导体LLTO纳米线来制备一种新型PEO/PPC/LLTO有机无机复合固态电解质。实验数据表明当PPC含量为50%、LLTO的添加量为8%时性能达到最优,与纯PEO基固态电解质和PEO-50%PPC复合电解质相比,改性后的PEO-50%PPC-8%LLTO固态聚合物复合电解质的离子电导率达到最高,60℃条件下为4.72×10-4 S·cm-1,电化学窗口达到5.1 V,离子迁移数达到0.227,对锂的界面稳定性也显著改善。全电池测试结果表明,在0.5 C、60℃条件下,电池在循环100圈的放电比容量仍保持在130 mAh·g-1以上,容量保持率高达96%,且库仑效率始终在100%左右。
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