【摘 要】
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本论文主要研究了壳聚糖希夫碱负载型金属配合物催化剂的合成、表征及其在苯酚羟基化反应和偶氮染料甲基橙降解反应中的催化氧化性能。首先,以天然高分子壳聚糖为原料,用水杨
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本论文主要研究了壳聚糖希夫碱负载型金属配合物催化剂的合成、表征及其在苯酚羟基化反应和偶氮染料甲基橙降解反应中的催化氧化性能。首先,以天然高分子壳聚糖为原料,用水杨醛对壳聚糖进行化学改性后制备出壳聚糖希夫碱配体,然后将制得的希夫碱配体与Co2+、Co2+、Fe3+等金属离子络合,制备到一系列壳聚糖希夫碱金属配合物催化剂。通过紫外-可见吸收光谱、傅立叶红外、X-射线光电子能谱对催化剂进行了表征。其次,研究了壳聚糖希夫碱负载金属配合物催化剂对苯酚过氧化氢羟基化反应的催化性能。实验结果表明,壳聚糖希夫碱负载铜配合物对此反应的催化性能比其它金属配合物的较好。并对催化剂中金属的负载量、过氧化氢用量、溶剂用量、反应温度和反应时间等影响因素进行了考察,通过优化反应条件,获得最佳的催化效果。在最佳反应条件下,苯酚的转化率可达46.7%,邻、对苯二酚的总选择性可达70.8%。最后,以偶氮染料甲基橙溶液为研究对象,通过考察甲基橙脱色率来研究高分子壳聚糖希夫碱负载金属配合物催化剂对甲基橙降解反应的催化活性。由于甲基橙是一种典型的含有偶氮结构的化合物,在染料废水中具有一定的代表性。如能完成对它的催化氧化降解,对其它含有偶氮结构的有机物也有推广价值。结果表明:制备的壳聚糖希夫碱负载单金属铜配合物和壳聚糖希夫碱负载双金属铜-铁配合物具有良好的催化活性,降解甲基橙水溶液效果明显。研究表明,以天然高分子壳聚糖为载体的金属配合物催化剂,有着良好的催化活性、反应条件温和、操作简单易控制等优点。对于此类催化剂的研究具有广阔的应用前景。
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